用户前沿丨马佳妮和唐军旺合作Chem. Soc. Rev.综述：利用时间分辨光谱研究多相光催化体系中的电荷载体动力学和反应中间体

第一作者：Prof. Jiani Ma

共同第一作者：Dr. Tina Jingyan Miao

通讯作者：Prof. Junwang Tang

通讯单位：University College London

论文DOI：https://doi.org/10.1039/d1cs01164b

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本文总结了近年来利用时间分辨光谱研究多相光催化体系中的电荷分离动力学和反应中间体的相关研究工作，重点讨论了时间分辨瞬态吸收光谱（TAS）和时间分辨瞬态红外光谱（TRIR）对于光催化动力学和反应中间体的探测。探讨了该领域面临的挑战，提出了未来发展的几个方向。

  背景介绍  

作为最大的可再生能源，太阳能对社会的可持续发展有重要作用。然而，由于其能量密度低且无法保存，有效转换及存储太阳能至关重要。除了合成太阳能燃料，阳光也可用来驱动有机物转换，纯化空气/水等。

基于光催化的巨大应用潜力，过去几十年大量的研究致力于光催化剂的开发。但是目前的光催化效率仍较低。解决此问题的关键在于阐明控制光催化过程中的基本因素，从而为优化设计光催化系统提供重要技术支持。

  研究出发点  

光催化反应的活性与选择性很大程度上取决于光催化反应过程中的电荷转移以及表面反应路径。TAS和TRIR可用来广泛研究系列非均相催化体系的电荷载体动力学，以及反应物、反应的中间体。综合性地讨论TAS和TRIR，对理解多相光催化系统中反应的关键步骤以及影响催化效率和选择性的关键因素具有重要意义，并有助于指导相应催化剂的设计合成。

  图文解析  

TAS和TRIR装置核心技术示意图

TAS和TRIR技术作为两种时间分辨光谱技术，利用样品被泵浦光（pump）激发，然后使用探测光（probe）跟踪信号强度随时间的变化。其中，当探测光波长为可见光和近红外（NIR）光时，该技术通常称为TAS；当探测光波长处于红外（MIR）区域时，该技术通常称为TRIR。

利用TAS和TRIR技术，测量光催化过程中光生载流子在半导体内部产生复合、半导体与助催化剂之间的电荷转移以及半导体异质结之间的电荷传输。针对典型非均相材料的TAS及TRIR特性，作者以TiO₂为例进行了深入的研究探讨，并与WO₃、BiVO₄进行了对比说明。对于聚合物材料，以C₃N₄作为典型催化剂进行讨论，也对其他聚合物包括MOF和COF进行了讨论。

  总结与展望  

最后，本文总结和展望了基于时间分辨光谱研究多相光催化体系中的电荷载体动力学和反应中间体领域存在的问题和挑战。

  作者介绍  

马佳妮：教授，博导。2013年毕业于香港大学，获博士学位。主要研究方向为：利用时间分辨光谱及量化计算研究有机分子光化学和光催化体系的反应机制。

Dr. Tina Jingyan Miao: 唐军旺院士课题组博士后。研究方向为时间分辨和静态光谱技术在光催化中的应用。

唐军旺：院士，清华大学首任碳中和冠名主席教授，伦敦大学学院客座教授。