2023-07-11 13:08:18, 科匠文化 HORIBA科学仪器事业部
本文转载自公众号:科匠文化
研究背景
功能材料界面由于经常表现出不同于体材料的新颖物理、化学现象与性质而备受关注。比如,人们在材料界面上发现了二维电子气、界面超导、界面发光和界面磁性等。这些有趣的界面现象与性质通常归因于界面上强烈的物理与化学交互作用,因此它们大多数出现在共格界面和半共格界面上。
从共格界面到半共格界面、再到非共格界面,界面上的晶格失配不断增大,从而导致了材料界面上存在不同的晶格失配调节机制和界面结构。共格界面的晶格失配小,界面失配由两相邻晶格的弹性变形来调节,界面上形成了原子间完美匹配的界面结构;半共格界面的晶格失配适中,通过形成周期性排列的界面失配位错来补偿晶格失配。非共格界面的晶格失配非常大,界面两侧相邻晶体将保持各自原有的晶格而刚性堆叠在一起,不容易形成界面失配位错。虽然非共格界面比其他两类界面更常见,但由于它的晶格匹配度差并且界面键合强度弱,导致界面上的交互作用非常弱,因此非共格界面上很少表现出独特的界面现象与性质,这极大地限制了非共格界面的相关研究与应用。
内容介绍
为了探索非共格界面上的新颖界面现象与物性,中国科学院金属研究所陈春林研究员和马秀良研究员团队,围绕非共格界面的原子与电子结构及界面交互作用开展了系统地研究工作,相关研究结果发表在Nature Communications上。论文的共同贡献作者为闫学习博士研究生和江亦潇副研究员,通讯作者为陈春林研究员和马秀良研究员,叶恒强院士指导了整个研究工作。
图1. AlN/Al2O3 (0001)非共格界面的显微结构。(a, b) 截面样品的透射电镜明场像和选区电子衍射图。AlN 薄膜在 Al2O3 衬底上外延生长,界面上形成了明暗不均的衬度,表明界面上存在应力集中。(c, d) 平面样品的透射电镜明场像和选区电子衍射图。界面上形成了界面失配位错网络。标尺为 200 nm。
研究内容
研究发现大晶格失配(~ 12 %)的 AlN/Al2O3(0001)非共格界面上存在不寻常的强界面交互作用。强烈的界面交互作用显著地调控了 AlN/Al2O3 界面的原子与电子结构及发光特性。透射电镜显微结构表征的研究结果表明,在 AlN/Al2O3 非共格界面上形成了界面失配位错网络和堆垛层错,这在其他非共格界面上是很少见的。原子层分辨的价电子能量损失谱表明,AlN/Al2O3 非共格界面的带隙降低为~ 3.9 eV,显著小于 AlN 和 Al2O3 体材料的带隙(分别为 5.4eV 和8.0eV)。第一性原理计算表明,界面上带隙的减少主要由于在界面处形成了畸变的 AlN3O 四面体和 AlN3O3 八面体,从而导致了界面上存在 Al-N 键和 Al-O 键的竞争及键长的增大。阴极荧光光谱分析表明,该非共格界面具有界面发光特性,可发射波长为320nm 的紫外光,发光强度比 AlN 薄膜的本征发光高得多。
图2. AlN/Al2O3 界面无层错区的原子与电子结构。(a, b) 扫描透射电镜 HAADF 像和 ABF 像。AlN 的 Al 原子面与 Al2O3 的 O 原子面在界面上直接键合,AlN 和 Al2O3 晶格刚性堆叠,8 个 AlN 原子面匹配 9 个 Al2O3 原子面,界面上发生了原子重构和Al原子柱的分裂(红色箭头所示)。(c) 原子层分辨的价电子能量损失谱。界面的带隙降低为~ 3.9 eV,显著小于 AlN 和 Al2O3 体材料的带隙。标尺为5 。
图3. AlN/Al2O3界面层错区的原子与电子结构。(a, b) 扫描透射电镜HAADF像和ABF像。界面层错形成于 Al2O3 一侧,但层错没有改变界面两侧材料的晶格匹配,界面上仍然是 8 个 AlN 的原子面匹配 9 个 Al2O3 的原子面。(c) 原子层分辨的价电子能量损失谱。界面的带隙降低为~ 3.9 eV,显著小于 AlN 和 Al2O3 体材料的带隙。标尺为 5 。
图4. AlN/Al2O3界面原子与电子结构的第一性原理计算。(a-c) 无层错区的原子模型、电子态密度和 Al 原子的差分电荷密度。(a-c) 层错区的原子模型、电子态密度和Al原子的差分电荷密度。无层错区和层错区的带隙分别为 3.3 eV 和 3.4 eV,界面上键合强度高,形成了畸变的 AlN3O 四面体和 AlN3O3八面体,存在 Al-N 键和 Al-O 键的竞争。
图5. AlN/Al2O3 界面的阴极荧光测量。(a) 扫描电镜二次电子像,(b) 阴极荧光光谱,(c, d) 210nm 和 320nm 激光测得的阴极荧光分布图。210nm 光激发来自 AlN 薄膜,320nm 光激发来自界面。界面发光强度显著高于 AlN 薄膜的本征发光。标尺为 2μm。
结论和展望
该研究表明具有大晶格失配的非共格界面可表现出强烈的界面交互作用和独特的界面性质,深化和拓展了人们关于非共格界面的认识,可为开发基于非共格界面的先进异质结材料和器件提供借鉴与参考。
参考资料
Authors: Xuexi Yan†, Yixiao Jiang†, Qianqian Jin, Tingting Yao, Weizhen Wang, Ang Tao, Chunyang Gao, Xiang Li, Chunlin Chen*, Hengqiang Ye, and Xiu-Liang Ma*
Title:Interfacial interaction and intense interfacial ultraviolet light emission at an incoherent interface
Published in: Nature Communications, doi: 10.1038/s41467-023-38548-9
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