2022-02-18 06:28:27, 化学与材料科学 HORIBA科学仪器事业部
四川大学余睽教授领导的量子点材料物理化学研究团队在《Advanced Materials》发表的观点文章《A Two-Pathway Model for the Evolution of Colloidal Compound Semiconductor Quantum Dots and Magic-Size Clusters》,深入探索和揭示了QDs和MSCs表观生长关系的内在反应路径,展示了利用QD成核前的反应样品,高产率、选择性可控合成QDs和MSCs的典型实例,有力地支持和验证了研究团队提出的双路径模型(示意图1),在理解上符合逻辑自洽一致性。研究团队15年磨一剑的原创性0-1的基础研究成果,为胶体半导体材料的合成和应用发展做出了重要贡献,为促进该领域的完整合成科学体系的建立,提供了翔实的科学实验数据支撑,奠定了坚实的科学理论基础。
QD成核前诱导期(induction period, IP)存在两条路径,其主要路径(路径一)是:阴(E)阳(M)离子前驱体先进行自组装形成类胶束聚集体,再有M-E共价键的生成,继而产生一种全新的、没有特征光学吸收的化合物。通过分子内重组,该新化合物转化为MSCs。研究团队将他们发现的这个新化合物命名为MSC的前驱化合物(precursor compounds, PCs)。
当阴阳离子前驱体的浓度低于它们的临界自组装浓度时,生成PCs的路径一(Pathway 1)被抑制,只有通过路径二(Pathway 2)生成单体(Mo)或碎片(Fr)。当Mo的浓度达到临界成核浓度,QDs成核生长。经典一步成核理论中的LaMer模型可以描述路径二。研究团队率先提出的两个十分关键、全新的科学概念,一是在QD成核前诱导期样品中,可以有通过异构体化生成MSCs的PCs,二是PCs和MSCs可以相互转化。
1)在CdS QDs诱导期样品中加入三辛基氧化膦(TOPO),促使CdS PCs室温分解成Mo/Fr,实现室温成核生长和超小尺寸CdS QDs的低温高产率制备。(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 12013‒12021)
2)在合成反应诱导期将反应温度降到室温,将样品分散到有机溶剂中,二元PCs通过分子内重组转化为二元MSCs。
(Nat. Commun. 2017, 8, 15467; Nat. Commun. 2018, 9, 2499; Adv. Sci. 2018, 5, 1800632;J. Phys. Chem. Lett. 2019, 10, 4345−4353)
3)将两个二元的诱导期样品在室温下混合,孵育后分散或直接分散到有机溶剂中,可在室温下制备三元MSCs。
(Nat. Commun. 2019, 10, 1674; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 16943‒16952; Angew. Chem. Int. Ed. 2022. DOI: 10.1002/anie.202114551)
研究团队提出的这个PC介导的MSC转化模型(示意图2),得到了实验验证。
1)二元CdSe dMSC-393到二元CdSe dMSC-460(示意图3)[3]
2)二元CdTe MSC-371到三元CdTeSe MSC-399
3)三元CdTeSe MSC-399到三元CdTeSe MSC-422(示意图4)[4]
研究团队提出的双路径模型(示意图1),揭示了MSCs和QDs的内在本质生长关系。PCs这一重要的反应中间体,可用于选择性高产率合成QDs或MSCs。PCs介导的MSC转化模型(示意图2),可以完美理解众多的MSCs表观转化实验现象,完全符合逻辑自洽一致性。经历了长达15年的专注科研,研究团队在QD和MSC的可控合成及形成机理方面,取得了突破性进展,填补了领域的一个长期研究空白,引领并拓展了学科前沿,为学科发展打下了坚实的理论基础。
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