2022-01-06 17:00:41 上海皓鸿生物医药科技有限公司
近年来,功能化2D材料广泛应用于各个领域。其中六方氮化硼(hBN)作为一种二维介电材料,通常被称为“白色石墨烯”,受到了广泛关注,其潜在应用范围从催化剂到电子器件。
六方氮化硼粉末
hBN有着类似于石墨的六边形原子排列,其中交替的硼(B)和氮(N)原子形成一个互锁六边形环,通过sp2杂交形成的强共价B-N键。六方氮化硼是一种典型的绝缘体,一些理论计算和实验数据表明,功能化的修饰可以减小其带隙,表现出n型半导体的性能。另一方面,B-N层间由范德华力堆叠,因此hBN也具有润滑能力。然而,BN层的强化学稳定性和紧密堆积又其作为润滑剂的效果。因此,使用杂原子对BN进行有效功能化修饰,杂原子插层可以降低面间范德华电位并改善润滑性和机械性能。
根据目前的科研进展,科研人员研究了hBN功能化或掺杂的各种方案,包括杂原子取代、氧化锡涂层、羟基、氨基、烷基、和卤素基团的功能化修饰或插层。一些理论研究表明,氟化氮化硼也是具有可行性和重要意义的。相比于N和B原子,F原子是最轻、最活泼的卤素,具有最高的电负性和多余的价电子,BN结构的氟化过程有望显著改变其电子、光学和磁性。[1]
bBN氟原子杂化插层示意图
这篇文章展示了一种直接、无溶剂的化学方法来制备氟化六方氮化硼(F-hBN),并研究了它们的化学性质、带隙变化以及由此产生的半导体性能。此外,由于BN在不同的环境条件下被认为是一种强润滑剂,因此科研人员还使用了多种技术来了解形成的F-hBN键的化学环境、性质和热稳定性,并研究了其摩擦力。
图1.a)氟化室和实验装置的示意图。氟化室与流入的氟、氦气和充满氢氧化钠(NaOH)的出口洗涤器连接,以捕获残余氟气.b)F-hBN中氟的可能原子构型.c)原始hBN粉末和样品在50℃下氟化2小时的红外光谱,显示在1034和523cm处出现新峰,对应于新形成的B-F和N-F键.(插图显示了523cm左右的N-F峰值).d–f)显示了在50°C下氟化2h的hBN样品的反褶积高分辨率X射线光电子能谱(XPS)分析及其相应的d)B1s,e)N1s, f)F1s光谱。
图2.氟化hBN的电子电荷分布和带隙。a)氟化hBN粉末的三维视图展示了hBN层之间的氟原子。虚线圆圈表示F-hBN的详细图片,由于氟化作用层间距离增加4.6Å.b)在hBN中测试F原子的几何结构组态.c)显示未改性hBN中的部分电子电荷分布,d)显示直接结合到硼位的单个氟原子。底部的电荷标度颜色表示从低电子电荷浓度(蓝色,电子耗尽)到高电子电荷浓度(红色,电子浓度)不等。在非氟化hBN片材中,由于氟原子的加入和蓝色区域电荷的减少,可以看到电荷看到向红色区域转移.e)使用导电AFM显微镜测量的F-hBN、hBN和银涂料基板(对照)的IV曲线,分别显示出半导体、绝缘和导电性能。带隙为4.6ev的f)hBN和带隙为2.3ev的g)f-hBN的能带结构和投影态密度(PDOS)分布是半导体性质的特征。hBN与高电负性氟的功能化修饰在带隙内产生类似于N掺杂Si状态,价带向费米能级方向升高。
图3.F-hBN和hBN样品的摩擦实验。金刚石AFM尖端在a)hBN和c)F-hBN上滑动的分子示意图,b)显示了hBN颗粒表面的摩擦图,d)显示了F-hBN颗粒表面的摩擦图.e)正常载荷下氟化和原始hBN表面的平均摩擦力为0–50nN的标准误差。hBN的氟化可将摩擦力降低2–3倍,在该环境条件下润滑能力最高的2D材料.f)DFT/PAW优化hBN的几何结构,hBN在松弛状态时保持其六方对称性,g)氟化hBN的DFT/PAW优化几何结构,这表明f原子扭曲hBN层,改变了其晶格大小。几何优化后,hBN层在(001)方向上彼此保持3.4Å.相反,对于F-hBN层,F原子插层在层之间,表现出排斥力,迫使F-hBN层分开,将(001)距离增加到4.6Å。
总的来说,这篇文章介绍了一种直接的技术来获得氟化BN。这种方法很有前景,因为它简单并且没有化学溶剂残留,并且易于拓展。研究证实了形成B-F和N-F键的可能性以及氟化温度和持续时间变化的显著差异。值得一提的是,形成的B-F键在高达200℃的温度下仍然保持稳定。实验观察得到DFT结果的印证,DFT结果预测了几种可能的情况和更稳定的配置。更重要的是,实验证实氟化显示出半导体性质后,带隙从4.6eV降至2.3eV。另一方面,F-hBN的摩擦性能提高了2-3倍。其中,主要机制是由于hBN层间插层氟原子的静电排斥作用导致层间相互作用较弱。有意思的是,这项技术可以扩展到多种材料的氟化,包括目前正在审查的2DTMDC和聚合物。
综上所述,六方氮化硼(hBN)的新功能、其半导体性质以及改进的摩擦力预计将对从纳米电子学到3D复合材料和润滑剂的不同研究领域产生重大影响,是制备各种复合材料的理想材料之一,可谓是科研人的“宝藏单品”。乐研提供高品质六方氮化硼,助力您的科研进程!
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乐研hBN扫描电镜图
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参考文献:
[1] AshokKumarMeiyazhagan, Peter Serles, Devashish Salpekar, et al. Gas-PhaseFluorination of Hexagonal Boron Nitride[J]. ADVANCED MATERIALS. 2021,12,29,Vol33, Isu52.
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