Nano Letters武汉大学徐红星院士：数量级提升！成功实现高效二次谐波产生 |前沿用户报道

2020-12-11 16:09:28, HORIBA HORIBA科学仪器事业部

供稿| 石俊俊

编辑| Norah、孙平

校阅| Lucy、Joanna

电介质纳米线是一种具有重要应用潜力的纳米结构，由于具有较低的光学传输损耗以及较强场增强效应，在基础研究及实际应用中均有着广泛前景，如激光器、探测器以及非线性光源等方面。然而，当纳米线尺寸较小时，大部分的光场能量将泄漏于波导之外，使其非线性转换效率大大降低，这阻碍了实际光学器件的应用。有没有一种方法能够集中光场能量，实现转换效率的提升呢？

前段时间，武汉大学徐红星院士、张顺平副教授联合国外团队利用表面等离激元与介质波导耦合的混合波导，实现了转换效率为4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次谐波产生。

这一研究为提升介电纳米线的非线性光学转换效率和拓宽其应用开辟了新方法。本次“前沿用户报道”栏目就将带领大家了解这一效率是如何实现的。

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新策略实现转换效率的数量级提升

波导作为引导电磁波传输的结构，要想提升非线性转换效率，可以从改善其结构入手。目前，大多数学者致力于表面等离激元波导的研究，因为相较于其他波导，表面等离激元波导能够在亚波长尺度上的局域电磁场中突破衍射极限，这为纳米集成化器件提供了思路。

但等离激元波导也存在一个重要问题是，那就是它的金属的欧姆损耗会限制其传输距离，阻碍长距离传输。与等离激元波导不同的是，传统的介质波导损耗较低，可以实现较长距离传输。基于此，团队成员设想，若是将传统介质波导与表面等离激元结构进行耦合，形成杂化等离激元波导(以下简称混合波导），是不是就很有可能在损耗和局域性之间达成折中，进一步提升非线性效率呢？

为此，徐院士团队利用纳米线、Al₂O₃及金膜等材料进行耦合，获得一种混合波导（下图1），并对这一产物进行了表征，他们发现：该混合波导在实验中产生了高达4×10⁻⁵ W⁻¹转换效率的二次谐波，比已有报道的纯等离激元结构远远高出几个数量级！证明了上诉猜想都完全可行的！

图1 杂化等离激元波导产生二次谐波结构示意图

深入探究揭开效率提升的三大关键因素

实验的验证结果无疑让人雀跃，但团队并未因为停止探索，他们产生了疑问，为什么这一耦合方法能够实现效率的提升呢？混合波导提升效率背后的机理是什么呢？如果能够了解这一巨大提升背后的机理，是否意味着团队也能够利用其他材料实现更高的转换效率呢？

接下来，课题组成员对效率提升机理展开了研究。

影响因素1：强空间重叠

从事相关研究的人员都知道，不同的波导结构具有不同的模式——简称波导模（说的形象一点就是电磁波在不同波导中的“形状”），且以往的研究表明，波导模与非线性材料（也即上文的CdSe纳米线）的空间重叠程度是影响转换效率的重要因素。

因此，团队成员首先对制得的混合波导的波导模以及它与非线性材料（CdSe纳米线）之间的空间重叠程度进行了研究，最终发现：波导的强空间重叠特性是提升非线性转换效率的重要条件，且空间折叠率越高，转换效率越高。下面的图示就揭示了这个结论：

图2 杂化系统中不同模式的电场分布图(a)，有效折射率随尺寸的变化(b)及能量分布(c)

图2a是该混合波导的电场分布，可以看出有五个较低阶波导模，模式与非线性材料（CdSe）之间存在较强的空间重叠。其中，类光子模式（HE21，TE01，HE11a）比类等离激元模式（HP，HE11b）的折叠程度更强（图2b）；

影响因素2：模式之间的相互作用

除了折叠程度，团队成员在研究的过程中还发现，模式间的相互作用也可能对转换效率产生影响，于是他们展开了进一步分析。为了排除多种等离激元模式的影响，他们选用了宽度150 nm 、只支持HP这一种等离激元模式的纳米线，利用HORIBA iHR320光谱仪对倍频光谱进行了测量。

最后结论显示：波导内部相向传播模式的相互作用的确是转换效率提升的另一个重要因素，且相互作用越强，效率越会随之提升。

影响因素3：混合波导助力效率最大化

在上述研究中，我们已经知道波导模与非线性材料之间的强空间重叠，以及波导内部的模式间相互作用，这两大因素会影响纳米线的转换效率。那么，对于拥有多种模式的混合波导而言结果如何呢？

为了研究混合波导之间的模式作用，小组成员继续进行测量，通过研究发现：多模式相互作用也能够极大提升倍频效率。且随纳米线尺寸的增加，参与二次谐波产生过程的模式也在增加。团队成员通过计算发现尺寸为360nm的纳米线中获得了4×10⁻⁵ W⁻¹的高效二次谐波，这一效率也是整个研究过程中得到的最大转化效率。

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综上，研究人员得出结论：该波导中的模式与非线性材料（CdSe）之间有着较强的空间重叠，且波导中多个模式相互作用，这些因素促进了高效率的二次谐波产生。显然，该研究结果有助于实现高效和可调谐的非线性相干光源，为开展集成非线性纳米光子器件提供了新的方案。

武汉大学徐红星院士团队的这次成功似乎始于一个猜想，其实科学研究的确常常始于科学猜想。且看一些科学家，他们之所以能够发现新事物、新原理，很多也是来自联想和灵感，也就是直觉和想象力，并不是逻辑或推理。所以科学家牛顿有句名言：“没有大胆的猜想，就不可能有伟大的发明和发现。那么正在从事科学研究的朋友们，今天你猜想了么？希望你的猜想也能让你有新的发现，新的收获啊！期待你的好消息！

关于仪器

本研究中的纳米线的倍频光谱以及非线性转换效率的估计采用的iHR320成像光谱仪来进行实现。iHR320拥有优异的成像性能，聚焦镜比准直镜更大，且能够消除二次衍射光；经计算机模拟优化的非对称式光路设计，可以优化定位光学元器件的位置，从而达到消除二次衍射光的目的。

文章作者&论文原文

本研究以“Efficient Second Harmonic Generation in a Hybrid Plasmonic Waveguide by Mode Interactions”为题发表于国际著名刊物《纳米快报》（Nano Letters）上。

第一作者：石俊俊

通讯作者：徐红星教授、张顺平副教授

徐红星，中国科学院数理学部院士，发展中国家科学院院士。长期从事等离激元光子学、纳米光学、单分子光谱和纳米光芯片等前沿领域的研究，做出了开创性和系统性的工作。他是单分子表面增强光谱和等离激元光子学领域的开创者之一，在实验上首次发现了金属纳米结构间隙的巨大电磁场增强效应，是超灵敏光谱传感和很多其它表面等离激元增强的光学过程的物理基础。发表论文200余篇，被引用15000余次，H因子60（Web of Science），2014-2018年连续入选中国高被引学者榜。关于单分子表面增强拉曼光谱的研究有两篇论文分别被引用1800余次（Physical Review Letters 1999, 83,4357）和1300余次（Physical Review E2000, 62, 4318，被选为该杂志创刊以来的里程碑论文）。主页介绍：http://np.whu.edu.cn/

张顺平，博士生导师，武汉大学物理与科学技术学院副教授。研究兴趣包括等离激元光子学、纳腔光与物质相互作用、片上集成纳米光电信息器件、纳腔增强光谱等领域。发表高水平学术论文49篇，其中以第一/通讯作者（含共同）发表Phys. Rev. Lett. 2篇、Nat. Commun. 1篇、Light: Sci. Appl. 1篇、Nano Lett. 8篇、ACS Nano 3篇，Web of Science被引2600余次（单篇代表作最高被引500余次）。主页介绍：http://faculty.whu.edu.cn/show.jsp?lang=cn&n=Shunping%20Zhang

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01004

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