[AM] 为什么倒置钙钛矿太阳能电池难以长期稳定？该研究通过复合界面层设计，使器件在1000小时后仍保持92.9%初始效率并显著提升稳定性。

1. 界面稳定性的关键瓶颈

在倒置PSCs的研究现状中，n型电子传输界面的不稳定性一直是导致器件劣化的主要障碍。

传统设计采用富勒烯衍生物（如PCBM）搭配BCP（浴铜灵）作为界面层。然而，BCP本身导电率极低且热稳定性差，导致膜厚需严格控制在数纳米以内。

这种超薄结构在机械性能上极为脆弱，当器件在持续光照、热应力与内部电场作用下，界面易发生应力集中、结晶聚集与膜剥离，进而加速卤素离子迁移并引发不可逆的结构破坏。

2. 复合界面层的解决方案

针对上述问题，研究团队提出了一种全溶液处理的分子-聚合物复合界面层设计。具体方法是将具备热交联特性的BCP衍生物（c-BCP）与n型导电聚合物墨水（PBFDO:PEOx）进行混合。

交联后的c-BCP构建出具备强大粘附力与化学稳定性的骨架，PBFDO聚合物在其中提供高效率的电荷传输通道与机械延展性。

这种复合设计成功将有效操作厚度拓展至接近60纳米，同时实现分散界面应力、抑制离子迁移与优化电子萃取的效果。

最优化器件的光电转换效率达到26.37%，在85℃高温与连续光照的严苛条件下运行1000小时后，仍保持原始效率的92.9%以上。

3. QFLS表征数据分析

在评估界面缺陷与非辐射复合损失时，准费米能级分裂（QFLS）的表征数据扮演了分析核心。

研究团队通过在相当一个太阳光强度下采集绝对光致发光（Absolute PL）图像，并从发光产率中精确提取钙钛矿样品的QFLS数值。

该测量方法的可视化数据呈现在论文的图2g（QFLS空间分布图）与图S8（QFLS分布直方图）中。

从图2g与图S8的测量结果看，未经电子传输层修饰的对照组（ITO/Me-4PACz/钙钛矿）的平均QFLS约为1.190 eV。

当样品覆盖传统BCP界面层后，QFLS下降至1.147 eV，表明BCP层引入了显著的非辐射复合缺陷。

采用交联的c-BCP界面层时，QFLS小幅回升至1.155 eV。采用c-BCP/PBFDO复合界面层的样品，QFLS大幅回升至1.167 eV，明显优于单一成分修饰的结果。

4. 载子动力学表征

为进一步证实QFLS所显示的载子动力学变化，研究同时引入了稳态光致发光（Steady-state PL）与时间分辨光致发光（TrPL）表征技术。

根据图S16显示，采用c-BCP/PBFDO复合界面层的钙钛矿膜具有最强的PL发光强度。

在TrPL衰减曲线拟合结果中，复合界面层样品的平均载子寿命达到235.0 ns，明显优于传统BCP的181.2 ns与单纯c-BCP的226.9 ns。

5. 光热老化表现

经历1000小时光热老化测试后，界面性能差异更加明显。根据图5d的稳态PL光谱随时间变化显示，传统BCP样品的PL峰值在老化后出现约15 nm的显著红移，伴随发光强度大幅下降，表明内部生成了大量缺陷态与非活性相。

而c-BCP/PBFDO样品的光谱位移极小（小于4 nm），发光强度几乎保持不变。

同时，图5c的老化后TrPL结果显示，BCP样品的载子寿命大幅缩短至149.82 ns，而c-BCP/PBFDO样品仅微幅下降至225.83 ns，维持了极好的界面完整性。

6. 物理机制与性能原理

QFLS与PL的关联表征有效协助研究团队解析了器件效率损失的根源。从物理机制上看，QFLS代表了系统中电子与空穴准费米能级的距离，即非辐射复合损失的程度。

这一数值在理论上直接决定了器件开路电压（VOC）的上限（qVOC = QFLS）。通过QFLS数据的改善，研究直接证实了c-BCP/PBFDO复合界面层能有效减少界面处的电荷累积与非辐射复合。

复合界面中的PBFDO不仅弥补了导电性，也保留了c-BCP的空穴阻挡选择性，将器件的QFLS推向更接近热力学极限的位置，这是器件获得1.19 V高开路电压与高填充因子的物理基础。

7. 研究总结

该研究证明了光、热与机械应力耦合所引发的结构崩塌，是钙钛矿太阳能电池老化的根本机制。通过设计c-BCP/PBFDO有机-聚合物复合界面层，研究成功将应力分散机制、离子迁移阻挡与高效电荷传输整合于一体。

QFLS表征在此研究中具备核心贡献，精准量化了复合界面在降低非辐射复合上的性能提升，直接验证了该复合材料设计在电子物理层面的有效性。

这项全溶液处理的界面技术具备较高的厚度容限，克服了传统真空蒸镀或超薄涂布难以兼顾均匀性与稳定性的问题。

在推进钙钛矿太阳能电池大面积制造中，这种兼顾机械韧性与光电特性的设计架构，可为刮刀涂布或卷对卷等工业化工艺提供具备实用价值的参考。