[Nat. Commun.] 复旦大学研究团队-钙钛矿/硅叠层太阳能电池效率达 33.40%：QFLS 证实间位双取代 SAM 分子抑制非辐射复合的界面工程机制

一、钙钛矿太阳能电池的界面难题

溶液处理的反式钙钛矿太阳能电池具备低成本与易于放大的特点。在此器件架构中，自组装分子（SAM）是广泛应用的空穴选择层。

但是，这些SAM分子本身具有两亲性质，极易在溶液中聚集形成大型胶束。这种聚集现象导致沉积在基底上的薄膜分布不均匀且排列无序，进而引发严重的界面能量损耗，阻碍了电池转换效率与操作稳定性的进一步提升。

二、新型SAM分子的设计与性能突破

为了解决这一瓶颈，复旦大学 Yang Wang 和 Hong Zhang 教授，以及天合光能Jifan Gao 的研究团队，近期在《Nature Communications》期刊发表了重要的界面工程研究。

该团队具体设计出一种名为 Me-Ph2mPACz 的新型SAM分子。设计方法是将二甲基咔唑基团放置于苯环连接体的间位（间位二取代）。

这种特殊的分子几何设计有效增强了分子间的π-π堆积作用，同时减弱了磷酸锚定基团之间的氢键结合。这项改变成功抑制了大型胶束的生成，促使基底上形成均匀、有序且紧密堆积的空穴选择层。

改良后的均匀界面不仅减轻了钙钛矿晶体的残余应力，更有效阻断了埋藏界面的非辐射复合路径。

实验结果显示，以该分子作为界面的1.68 eV宽禁带单结钙钛矿太阳能电池，其转换效率达到23.14%。而以此为基础构建的钙钛矿/硅叠层太阳能电池效率达到33.40%，并获得美国国家可再生能源实验室（NREL）32.45% 的权威认证。

三、准费米能级分裂表征的理论基础

在光电检测与载流子动力学的深度解析上，该研究通过准费米能级分裂（QFLS）的相关表征，严格量化了界面改良对降低电压损耗的具体贡献。

光致发光量子产率（PLQY）是计算QFLS数值的核心数据来源。测量方法主要通过QFLS-mapper系统来同时获取PLQY与模拟电流电压（pseudo-JV）数据。

依据详细平衡理论，材料的实际QFLS数值等于半导体的辐射极限QFLS_rad，加上波尔兹曼常数与温度的乘积，再乘以PLQY的自然对数。

同时，器件内部因非辐射复合所造成的电压损耗，可以通过辐射极限QFLS减去实际测得的QFLS来计算。因此，较高的PLQY代表器件的非辐射复合损耗较小，从而能产生较大的QFLS数值。

四、稳态光致发光光谱的直接证据

该研究针对QFLS与光致发光特性，提供了一系列逻辑严密的图表数据。
首先，Supplementary Figure 34 展示了稳态光致发光（Steady-state PL）光谱。

数据显示，沉积在Me-Ph2mPACz上的钙钛矿薄膜，其PL发光强度比对照组Me-PhpPACz高出3.4倍。在薄膜光谱吸收特征维持不变的前提下，发光强度的显著增加，明确表明新分子结构有效抑制了缺陷辅助的非辐射复合。

五、发光均匀性的微观空间分析

其次，在空间分布的微观解析上，Supplementary Figure 35 列出了50微米×50微米扫描范围的PL mapping影像。

图表中Me-Ph2mPACz样本呈现出更强、更均匀的PL发光分布。这项表征说明，排列紧密且有序的SAM分子层在微观尺度下，确保了钙钛矿晶体生长的一致性，使得载流子复合损失在整个器件界面上保持在较低水平。

接着，Figure 3a 的PLQY mapping进一步将发光特征转化为绝对量子产率。相较于对照组，Me-Ph2mPACz样本展现出较高且极其均匀的PLQY数值分布，证实了全区界面的非辐射复合受到了广泛且有效的抑制。

六、准费米能级的关键定量结果

最核心的QFLS数据则呈现于 Figure 3f。图中的QFLS统计分布结果表明，Me-Ph2mPACz 界面的QFLS具有更高、更窄的分布区间，其中位数达到1.318 eV；相比之下，Me-PhpPACz样本的分布较宽且偏低，中位数仅为1.264 eV。

这张图表精确传达了均匀覆盖的SAM分子层以及被减轻的晶格应力，如何实际转化为光电热力学上的电压增益。

七、非辐射电压损失的量化验证

最后，结合 Figure 3i 中的非辐射电压损失图表，通过外部量子效率（EQE_EL）的验证计算，得出Me-Ph2mPACz界面的非辐射电压损失从168 mV显著降低至124 mV，这与QFLS的预测趋势完全吻合。

这些QFLS相关表征帮助研究团队规避了电荷传输层能级匹配的表面干扰，直接揭示了埋藏界面的载流子动态本质。

QFLS在此扮演了连接微观载流子行为与宏观器件开路电压表现的关键桥梁，具体确立了分子堆积秩序对于抑制界面能量损失的物理机制。

八、总结与应用前景

综合上述结果，该研究通过间位双取代的化学分子工程，精准调控了自组装分子间的π-π作用力，成功克服了SAM分子容易聚集形成不均匀薄膜的长期难题。

均匀且高度有序的分子堆积，促成了更佳的界面能级匹配与电荷提取效率，并有效抑制了非辐射复合损耗。

在这项研究中，QFLS的表征贡献不可或缺。它提供了直接、定量且具备空间分辨率的物理证据，验证了分子层次的结构改良如何落实为热力学限制内电压损耗的减少，为太阳能电池效率的提高提供了坚实的理论与数据基础。