Carbon Innovation 开篇力作｜德国马普所Paolo Giusto: 硫掺杂碳氮化物薄膜赋能可见光催化

2026-05-26 09:38:59, 碳创新（英文） Know it All光谱数据库

研究背景

碳氮化物（Carbon Nitride，CN）因合成简便、带隙可调、化学稳定性好，近年来在光催化、储能与光电器件等领域受到广泛关注。然而，将其制备为高质量薄膜仍面临两大挑战：一是CN材料不溶于常规溶剂，限制了溶液法成膜的适用性；二是传统热缩聚路线需要500–800°C的高温长时间处理，不仅能耗较高，也排除了FTO、ITO等温度敏感衬底的使用可能。

硫掺杂是窄化CN带隙、增强可见光吸收的有效手段，但现有方案多依赖多组分前驱体，工艺复杂，难以直接应用于CVD薄膜制备。因此，如何以简化的前驱体体系在较低温度下实现硫掺杂碳氮化物薄膜的高质量制备，成为该领域亟待解决的问题。

成果介绍

德国马克斯·普朗克胶体与界面研究所Paolo Giusto等人以purpald为单一CVD前驱体，在400–550°C下制备了硫掺杂碳氮化物（CN-S）薄膜，可均匀沉积于玻璃、硅片及FTO等基底。

研究表明，硫化学状态随温度演变：低温下以SCN为主，高温转变为C–S键合，同时材料呈氮贫化特征。CN-S系列薄膜带隙为2.51–2.65 eV，CN-S-550折射率最高达2.25（700 nm处）。

CN-S-450在410 nm光照8小时后实现超过99%的苄胺转化率及84%的二苄亚胺选择性，性能归因于硫掺杂、氮缺陷与SCN基团的协同调控。该工作为硫掺杂碳氮化物薄膜在光催化与光学器件中的应用提供了新思路。

该成果以“S-Doped Carbon Nitride Thin Films From a Triazole Precursor”为题发表在Carbon Innovation 期刊上。

主要亮点

1. 单一前驱体实现硫掺杂与薄膜制备一步完成

本研究首次引入purpald（4-氨基-5-肼基-1,2,4-三唑-3-硫酮）作为单一CVD前驱体，在400–550°C下一步完成碳氮化物薄膜的合成与硫掺杂，低于传统所需的500°C以上高温，显著降低能耗，并拓展至FTO、ITO等温度敏感衬底的应用。

2. 沉积温度精准调控薄膜组成、结构与光学性质

沉积温度是调控薄膜性能的核心参数：低温（400–450°C）下硫以–SCN形式存在，500°C以上转变为C–S直接键合；C/N原子比随温度从1.3升至4.7。光学带隙从2.65 eV窄化至2.51 eV，折射率最高达2.25（700 nm处），接近金刚石水平，在超表面与光子器件领域具有应用潜力。

3. 氮空位与–SCN协同作用驱动高效可见光催化

CN‐S‐450薄膜涂覆玻璃微珠后，在410 nm可见光照射下催化苯甲胺氧化反应，8小时内实现99%以上转化率与84%的二苄基亚胺选择性。氮空位与–SCN官能团协同提供优先吸附位点，为碳氮化物薄膜在流动反应器与高通量有机合成中的应用奠定了基础。

4. 契合绿色化学导向的无金属可见光催化体系

无过渡金属、可见光驱动、低温沉积，purpald衍生碳氮化物薄膜在性能与合成路线上均契合绿色化学与可持续催化的发展方向，为金属基半导体催化剂的替代提供了新的候选材料。

图

文

解析

图1 CVD示意图 + AFM形貌图

薄膜均匀透明，呈淡黄色。厚度随温度升高从79 nm降至54 nm；除CN‐S‐500呈针状形貌（RMS = 21.8 nm）外，其余样品表面均较平整。

图2 XPS谱图（C 1s、N 1s、S 2p）

C–S和C=S特征峰证实S成功掺入碳氮化物骨架。450°C以下S以–SCN形式同时与C和N成键，高温后转变为C–S直接键合。C/N比随温度从1.3升至4.7，所有样品均呈氮缺失结构。

图3 光学函数 + Tauc图

CN‐S‐400至CN‐S‐500折射率约为2.1，可见光范围内出现振荡共振峰，表明带隙内存在局域电子态。CN‐S‐550局域态消失，折射率升至2.25，带隙从2.62–2.65 eV窄化至2.51 eV。

图4 能级图 + 苯甲胺氧化光催化结果

CN‐S‐X氧化电位远高于传统C₃N₄（+1.56 V）。光照8小时后除CN‐S‐550外均实现99%以上转化率，CN‐S‐450最优，归因于氮空位与–SCN协同提供吸附位点。CN‐S‐550因高缺陷、低共轭，电阻高出约两个数量级，催化性能最差。

研究小结

综上所述，以含硫三唑前驱体purpald为单一前驱体，通过化学气相沉积（CVD）方法实现了硫掺杂碳氮化物薄膜的低温可控制备，并系统研究了沉积温度对材料结构、化学状态、光学性质及光催化性能的影响。研究结果表明，硫掺杂及氮贫化结构能够有效调控材料电子结构并增强其可见光吸收能力，其中CN-S-450样品在可见光驱动苄胺氧化反应中表现出较好的催化性能。该工作为硫掺杂碳氮化物薄膜的低温制备及其在光催化与光学器件中的应用提供了新的研究思路。

相

关

论文信息

论文原文在线发表于Carbon Innovation，点击“阅读原文”查看原推文及论文。

论文标题：

S-Doped Carbon Nitride Thin Films From a Triazole Precursor

文章研究方向：

光催化——硫掺杂碳氮化物薄膜

论文网址：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cin4.70000

DOI: 10.1002/cin4.70000

通讯作者介绍

Paolo Giusto

意大利化学家，现任德国马克斯·普朗克胶体与界面研究所（Max Planck Institute of Colloids and Interfaces）课题组负责人，同时担任Carbon Innovation 副主编。其研究方向主要聚焦于共价材料与功能薄膜的设计、制备及其在能源转换与光学领域中的应用，尤其关注碳氮化物等有机半导体材料的结构调控与界面功能化。他还将自身的化学科研背景与在柏林欧洲管理与技术学院（ESMT Berlin）所完成的商科教育相结合，这种兼具科学与商业的复合背景，使他能够跨领域开展工作。

关于 Carbon Innovation

Carbon Innovation 是由温州大学与Wiley联合创办的开放获取国际期刊，聚焦碳科学及其交叉领域的原创性、突破性研究。期刊覆盖碳捕集与封存、可再生能源、能量收集器件、光电催化、生物能源、药物研发及高分子材料等方向，特别关注碳排放控制与绿色制备技术。通过高效严谨的同行评审，期刊致力于成为推动学术与产业创新的高水平平台。

主编-戴黎明教授

戴黎明教授是新南威尔士大学Scientia教授，澳大利亚研究理事会桂冠教授，澳大利亚科学院和澳大利亚工程院院士，同时担任澳大利亚国家碳科学与创新卓越中心主任。他曾任CSIRO首席研究员、美国代顿大学纳米材料首席教授和凯斯西储大学讲席教授等职。专注于碳纳米材料和无金属碳基电催化剂的开发研究，特别应用于可再生能源和环境技术。已发表700多篇论文，引用超过140,000次，h指数189，同时是Clarivate全球高被引学者。

主编-金辉乐教授

金辉乐教授是温州大学研究员、博导，俄罗斯自然科学院外籍院士，浙江省“万人计划”青年拔尖人才，现任温州大学新材料与产业技术研究院院长。长期从事碳基能源材料与含氟高分子研究，发表SCI论文200余篇，引用超10,600次，h指数56。拥有授权发明专利100余项，多项成果实现产业化。入选全球前2%顶尖科学家榜单（2022–2024）和2025高被引科学家，曾获浙江省自然科学奖等多个国家与行业奖项。

联系我们

邮箱：carboninnovation@wzu.edu.cn

官方网站：onlinelibrary.wiley.com/journal/30656001

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