用户论文集 ▏化学吸附 ▏以FCC废催化剂为载体的高温化学循环燃烧铁基氧载体的研制

       化学循环燃烧基于使用金属氧化物通过氧载体将氧气从空气转移到燃料，FCC也是石油催化裂化的重要催化剂。该团队通过向废商业流化催化裂化催化剂 (Fe/FCC) 中添加铁并与Fe/Al2O3和可能适用于高温 (1100°C)的 Fe/SiO2 氧载体进行比较，研究了氧载体的开发过程。FCC材料被选为低成本的氧载体。与 Fe/Al2O3 和 Fe/SiO2 载体相比，FCC载体极大地改变了Fe 基载体的还原行为。对 CH4 的多循环研究表明，由于在 Fe2O3 还原时形成FeAl2O4 和 Fe2SiO4 相，FCC 支持在 1100°C 时影响了 CO2 选择性（13.5%）以产生比 900°C 时更多的气态 CO在 1100°C。与 900 °C 反应测试相比，FeAl2O4 和 Fe2SiO4 相在 1100 °C 时也大大减缓了Fe/FCC 氧载体上的 CO2 形成速率。较高的温度（1100 °C）降低了Fe/FCC 载体的氧转移能力， Fe/SiO2 和 Fe/Al2O3 载体的容量没有显着增加。这些结果表明，高温（1100°C）可能会通过烧结和团聚导致载流子转变，从而显着降低载氧体的动力学和性能。这项研究表明，在更高的温度下，可能需要更短的还原时间来防止这些相的形成以及随后载体失活以进行完全氧化。

        本文采用AMI-300作为微型反应装置进行催化剂性能评测。通过该反应装置，结合MS检测器可以准确的测定出在不同循环次数后反应产物种类以及浓度的变化，数据表明，当使用FCC作为催化剂载体的时候，改变了Fe基催化剂的还原能力。为后续探究FCC加氢脱硫 (HDS) 是降低油中硫含量以执行更严格的环境法规的有效方法。MoS2已被广泛用作催化HDS的有效组分，需要进行广泛深入的研究。在此，通过溶剂热法组装许多纳米片，制备了基面1T-2H相共生且S和Mo空位共存的MoS2纳米花。这些1T-2H MoS2样品的形貌、晶相结构和缺陷得到了很好的表征。通过改变溶剂热条件，有效地调节了1T/2H比和空位状态。活性稳定的1T-2H混合MoS2通过调节乙醇和水的混合物中的草酸，获得了具有高1T相含量和中等S和Mo空位的纳米花。在300 ℃和4MPa的二苯并噻吩HDS中，MoS2-水-乙醇-OA的最佳催化剂在10h内转化率为 89.3%。此外，MoS2-水-乙醇-OA 的活性在循环实验中没有任何降低。载体作用起到了帮助。

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