北京城市环境中臭氧干沉降与化学去除：化学与气象控制参数

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      对流层臭氧（O₃）是一种主要空气污染物，不仅危害人类健康和植被产量，还在气候变化和大气化学过程中发挥关键作用。当前气候与空气质量模型中对流层O₃浓度的模拟存在显著局限，主要原因在于臭氧干沉降速率表征不准确——尤其在观测数据稀缺的城市区域。我们提出下述假说：城市环境中臭氧干沉降的控制因素与植被区域类似，但其作用机制可能存在差异。基于此，我们在北京城区大气所气象塔（IAP站）春夏季期间采用涡动协方差技术同步测量O₃与活性氮氧化物（NOx=[NO]+[NO₂]）通量，并联合Vocus-PTR-TOF-MS技术获取挥发性有机物通量数据。分析表明：IAP站点的臭氧向下沉降速度（Vdw,O₃）同时受气相化学反应与地表吸收控制，二者贡献相当。其中O₃与NO排放物的反应主导化学沉降贡献，近地层的NO（尤其在早晨）作用显著。相对湿度通过表面润湿效应影响Vdw,O₃——类似于其对植被非气孔O₃沉降的作用机制——当5%<RH<30%时Vdw,O₃与RH呈对数关系，而RH>70%时转为双曲线关系。来自高空排放源的NO以及RH<30%的条件（此类条件下常出现臭氧向上传输事件）会显著抑制Vdw,O₃。

图1. 臭氧下沉速度（Vdw,O₃）与VOC、NOx通量（a, b）及浓度（c, d）的主成分分析结果。黄色与灰色阴影分别表示白天和夜间。缩写说明：AA（乙醛）、ET（乙醇）、AP（丙酮+丙醛）、MEK（甲基乙基酮+丁醛）、C8（C8芳烃）、ISP（异戊二烯）、BZ（苯）、PP（戊酮+戊醛）、HH（己酮+己醛）、TOL（甲苯）、C9（C9芳烃）、MT（单萜烯）

图2. 臭氧下沉速度（Vdw,O₃）与（a）相对湿度（RH）及（b）温度（T）的关系。不同颜色区域表示RH或T对Vdw,O₃产生不同影响的特征区间。需注意，最低RH区间与最高T区间的数据重叠较少，图中已通过不同颜色区域予以区分

图3. 臭氧下沉速度（Vdw,O₃）与气象参数的主成分分析结果：（a）白天；（b）夜间。缩写说明：RH（相对湿度）、WS（风速）、u（空气湍流效应）、VPD（饱和水汽压差）、T（温度）