Nat. Energy 成均馆大学Nam-Gyu Park、华中科大陈炜、刘宗豪：界面相转变钝化单结26.87%认证

2025-12-02 09:40:53 光焱科技股份有限公司

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研发背景与挑战

钙钛矿光伏器件（PSCs）凭借低成本制程与优异的电荷载流子特性，受到学术界广泛关注。然而，具备认证准稳态效率超过26%的倒置钙钛矿电池（inverted PSCs）报道仍然较少。主要效能瓶颈来自不可避免的非辐射复合损失，特别是发生在钙钛矿层与电子传输层（ETL）界面处的缺陷介导复合。

该研究由韩国成均馆大学Nam-Gyu Park教授、华中科技大学陈炜教授、刘宗豪教授领导，联合多个机构研究人员共同完成，成果发表于学术期刊《自然能源》（Nature Energy）。研究目标是通过优化钙钛矿/ETL界面来降低非辐射复合损失。研究团队采用表面相转变策略，具体做法是在二碘化哌嗪（PDI）的异丙醇（IPA）溶液中引入微量的极性质子惰性溶剂N-甲基吡咯烷酮（NMP），形成IPA-N处理体系。

IPA-N策略的核心在于NMP诱发钙钛矿表面在后处理阶段发生独特的结晶路径:从溶剂化中间相直接转变为光活性α相钙钛矿，从而绕过传统的δ中间相→α相途径。该机制显着提高了钙钛矿表面的结晶质量并减少了接触损失，同时NMP增强了PDI与钙钛矿的相互作用，进一步优化了界面能带对准。

QFLS表征与载流子动力学解析

为定量评估IPA-N策略在抑制界面非辐射复合方面的效果，该研究采用光致发光量子产率（PLQY）测量，并据此推算准费米能级劈裂（QFLS）值。QFLS是评估太阳能电池中非辐射复合损失的关键指标，其数值越高，表示非辐射复合损失越少，开路电压（Voc）损失越小。

QFLS测量方法与数据

研究人员根据详细平衡原理，结合PLQY结果，计算了不同处理条件下钙钛矿薄膜（带有或不带有PC61BM电子传输层）的QFLS。计算黑体辐射饱和电流密度J0，rad时，采用与EQE相关的计算方法，最终得出J0，rad约为8.17×10^-21 A·m^-2（图S30）。

未经PC61BM覆盖时，IPA-N处理的薄膜展现出最高的PLQY（约7.12%），对应的QFLS为1.210 eV（表S2）。
在沉积PC61BM（w/ PCBM）后，对照组薄膜的PLQY显着下降至1.85%，QFLS为1.174 eV（表S2）。
IPA-N处理的薄膜在沉积PC61BM后，仍能保持超过70%的初始PLQY（约5.21%），其QFLS达到1.202 eV（表S2）。

通过QFLS数据对比可知，IPA-N处理的样品相较于对照组，QFLS提升了28 meV。该提升表明IPA-N策略有效抑制了钙钛矿/PC61BM界面的非辐射复合，体现了QFLS在量化界面损失中的核心作用（图S31）。

载流子动力学与均匀性表征

为进一步佐证非辐射复合的抑制，研究采用时间分辨光致发光（TRPL）测量和激光共聚焦荧光寿命成像显微术（FLIM）。

TRPL测量: 结果显示，IPA-N处理的钙钛矿薄膜载流子平均寿命τave延长至3.91 μs，远高于对照组的1.18 μs和IPA组的2.09 μs。载流子寿命的延长直接证实了非辐射复合的有效抑制（表S1、图S26）。

PL Mapping （FLIM）: FLIM成像结果（图3a-c）表明，IPA-N体系处理的薄膜，其PL寿命均匀性得到改善。这显示了IPA-N提升了表面电学特性的均匀性，对于减少大面积器件的界面接触损失至关重要。

紫外光电子能谱（UPS）: 经IPA-N处理后，钙钛矿表面的费米能级（EF）更靠近导带最小值（CBM），有利于电子提取（表S3）。伴随费米能级的调整，导带附近的电子密度（η）从对照组的2.2×10^7 cm^-3增加到IPA-N组的3.4×10^11 cm^-3，这归因于IPA-N体系的n型掺杂效应增强（图3f）。

飞秒瞬态吸收光谱（fs-TA）也观察到IPA-N样品具有更快的基态漂白（GSB）恢复速度，印证了电子在钙钛矿/ETL界面提取效率的提高（图3i）。

结论与研究成果

该研究证实了基于溶剂化中间相驱动的表面相转变策略（IPA-N）能够有效优化倒置钙钛矿太阳能电池的界面质量。

主要成果总结

该策略使单结钙钛矿电池取得了26.87%（稳态效率）的认证效率，填充因子高达86.06%（图S41）。在大面积制备方面，迷你组件（孔径面积11.09 cm^2）的认证效率达23.00%（图S47）。

该方法还成功应用于全钙钛矿叠层太阳能电池，获得了29.08%的认证效率（图S59）。器件稳定性表现突出，在环境空气中、65°C的条件下，持续光照2,500小时后仍维持初始效率的96%（图4d）。

QFLS的核心贡献

QFLS表征在本研究中发挥了关键作用，它将微观的结晶动力学调控效果转化为宏观的电学性能指标。通过QFLS数值的定量提升（28 meV），研究人员直接证明了IPA-N策略在抑制界面非辐射复合损失方面的实质贡献。QFLS数据与载流子寿命（TRPL）以及界面电学特性（UPS, fs-TA）等其他表征结果高度一致，共同构建了IPA-N提高器件效率与稳定性的机制图景。