重庆大学揭示SnS热传导研究机理，光学声子贡献值67% | 前沿用户报道

2023-11-17 14:58:12, HORIBA HORIBA科学仪器事业部

想象一下，动动手指就能点亮灯泡驱赶黑暗；无需电源就能随时为各种电子设备充电；汽车座椅利用人体温度给全车供电……这些看似不可思议的发电技术都源于一种新型能量转化术：热电转换技术。相比传统的发电方法，该技术无噪音、使用寿命长且容易维护，对能源领域的多能多向发展具有重大意义。

图片来自Pixabay

热电材料能够利用热源产生清洁的电力，其转换效率是相关研究的趋势热点。近年来热电材料硫化锡（SnS）就因其突出的热电性能而引起业界的广泛关注。重庆大学分析测试中心利用先进的变温拉曼技术发现了此类热电材料高效热转换背后的主因及其影响因素，为相关领域研究其他低维材料的热特性提供了重要启示。相关研究结果以《Investigation of Temperature-Dependent Phonon Anharmonicity and Thermal Transport in SnS Single Crystals》为标题发表在《物理化学快报杂志》。

声子散射强势赋能，孤对电子是“功臣”

在热电转化过程中，影响转换效率的重要因素是声子散射过程。为了弄清楚究竟是什么因素增强了声子散射过程，团队以高质量、大尺寸的 SnS 单晶为例，计算其随温度变化的原子热位移和电荷密度(如图一（a）所示)，结果发现 Sn_5s² 孤对电子形成了不对称化学键（如图一（b））。正是这一不对成化学键，导致 SnS 的晶格非简谐效应增加，进而增加了声子散射，降低了声子寿命，从而赋予了 SnS 出色的热电转化效率。可以说，孤对电子是 SnS 高热电转化效率不可忽视的“幕后功臣”。

图一：(a)原子热位移以及(b)未成键的局域电子密度

三声子散射占C位，光学声子贡献大

这一发现并没有让团队的研究就此结束。他们乘胜追击，利用原位变温拉曼光谱（in-situ TDRS）技术，在孤对电子引发的强声子散射过程中，量化从 77K 到 475K SnS 晶体中声子非简谐性的变化。发现在中低温区域，三声子过程始终占主导地位——如图二(d)、(e) 所示，三声子散射始终较贴合峰位及峰宽变化曲线，可以推测：三声子散射是 SnS 的主要热传输机制。

图二：SnS单晶的变温拉曼光谱分析。（a）SnS的拉曼光谱特征峰及对应的振动模式示意图，（b）原位变温拉曼光谱伪彩图，（c）

A39 模式的峰位及峰宽随温度变化关系图，（d）热膨胀、三声子、四声子散射过程共同拟合

模式的峰位随温度关系，（e）三声子、四声子散射过程共同拟合

模式的峰宽随温度关系，以及（f）

模式的声子寿命随温度变化关系图。

不仅如此，如图三所示，光学声子随温度对热输运的贡献值几乎始终维持在 65% 上（经进一步计算，最高可达 67% ）。这意味着在整个三声子散射过程中，光学声子是热电转换的主要影响因素，对该体系的贡献达到 67%！

图三：沿b轴的光学支和声学支随温度对热输运的贡献

以上研究成果由重庆大学分析测试中心物理学院李珏，经高级工程师公祥南指导，在本科阶段完成，并以第一作者发表文章。

能源短缺正日益困扰着人类发展，世界各国都在致力于研发新的能源技术。将热能直接转化为电能的“热电转换技术”无疑是未来开发清洁能源的优选方法之一。尽管可应用于此类技术的材料研发尚处在萌芽阶段，但发现一颗“好苗子”，深入挖掘其高性能背后的原因，从而为热电材料的研发设计提供精准的方向与指引，正是科研人们不断努力的无尽动力，一如重庆大学的研究工作。

仪器使用评价

重庆大学分析测试中心的 HORIBA LabRAM HR Evolution 拉曼光谱仪

实验中使用的 HORIBA LabRAM HR Evolution 拉曼光谱仪(现已升级为LabRAM Odyssey 高速高分辨显微共焦拉曼光谱仪) 配备了 532nm 固体激光器和 1800 groov/mm 全息光栅采集拉曼光谱。研究小组通过使用小于 0.5mW 的入射激光功率，成功避免了热效应，并仅用 100 秒就获得了高信噪比的光谱，高效高质地完成了测试分析工作。

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课题组介绍

周小元，重庆大学教授，博士生导师，重庆大学分析测试中心主任，国家杰出青年基金项目获得者。主持多个国家自然科学基金等项目。获重庆市科学技术奖自然科学奖一等奖、中国分析测试协会科学技术一等奖、国际热电学会青年科学家奖等9项。近五年来第一/通讯作者发表SCI论文100余篇，包括Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、Mater. Today、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等学术期刊，SCI他引6800多次，H因子37 。

公祥南，高级工程师，重庆大学分析测试中心光谱分析室主任。长期开展低维结构功能材料的拉曼光谱学研究，包括原位变温拉曼结合热学输运性质的研究以及角分辨极化拉曼定向晶体的研究。近五年，在 J. Phys. Chem. Lett., Appl. Surf. Sci., Sci. China Mater., Spectrochim. Acta, Part A 等光谱类专业期刊发表学术论文 40 余篇，其中以第一/通讯作者发表 12 篇。主持重庆大学仪器设备功能开发项目 1 项、参与国家自然科学基金联合基金项目1项、重庆市自然科学基金面上项目 1 项，申请专利 6 项（授权 4 项）。荣获2020 年中国分析测试协会科学技术奖一等奖。

供稿：李珏、公祥南

编辑：Fanny

润色：平儿

审核：Joanna、Lucy

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