南京大学谭海仁课题组最新Nature | 前沿用户报道

▲第一作者：Renxing Lin, Jian Xu, Mingyang Wei, Yurui Wang, Zhengyuan Qin

通讯作者：Hairen Tan, Edward H. Sargent

通讯单位：南京大学, 加拿大多伦多大学

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-021-04372-8

背景介绍

全钙钛矿串联太阳电池有望突破单结太阳电池的效率限制。然而，迄今为止，性能最好的全钙钛矿串联电池的认证效率低于单结钙钛矿太阳能电池。为了获得高的串联光电流密度，需要一个厚的混合Pb-Sn窄带隙子电池。然而，由于Pb-Sn钙钛矿中载流子的扩散长度较短，这一问题具有挑战性。

本文亮点

1. 本工作报道了长扩散长度的铵化钝化Pb-Sn钙钛矿，使子电池具有~1.2μm的吸收层厚度。

2. 通过在前驱体溶液中加入少量CF3-PA，本工作将Pb-Sn钙钛矿中的载流子扩散长度提高了2倍，达到5 μm以上，并将Pb-Sn钙钛矿太阳能电池的效率提高到22%以上。

3. 本工作报告了全钙钛矿串联太阳电池的认证效率为26.4%，超过了性能最好的单结钙钛矿太阳电池。封装后的串联器件在单太阳光照下，在最大功率点运行600小时后仍保持90%以上的初始性能。

图文解析

▲图1. 钝化剂与Pb-Sn钙钛矿表面的相互作用

图1解析

1、在此，本工作考察了铵盐阳离子对混合Pb-Sn钙钛矿表面的钝化能力。本文选取PEA、PA (苯基铵)和CF3-PA三种芳香铵阳离子，研究分子性质对Pb-Sn混合钙钛矿表面吸附结合的影响(图 1a)。

2、三种钝化剂在-NH3+侧的静电势(φmax)不同：φmax，PEA < φmax，PA < φmax，CF3-PA (图 1a)。本工作推测这种静电势差会影响铵离子的表面吸附。

3、如图1b所示，3种钝化剂通过离子键和氢键作用在Pb-Sn钙钛矿表面与受主型缺陷相互作用，从而锚定在表面。

▲图2. Pb-Sn钙钛矿太阳能电池的光伏性能

图2解析

1、图2a比较了控制PEA、PA和CF3-PA太阳电池在几个相同运行下制备的吸波层厚度为1.2μm的PV参数。与控制器件相比，添加钝化剂的Pb-Sn PSCs在所有PV参数上都具有更好的性能。在本文研究的三种钝化剂中，CF3-PA在Voc、Jsc、FF和PCE中的性能最好。

2、本工作还制作了一系列吸收体厚度范围的控制和CF3-PA器件；相应的J-V曲线和PV参数如图 2b所示。

3、CF3-PA器件的Jsc值随着厚度的增加而增加，当厚度为1.2 μ m时Jsc~33 mA cm-2。从图2c中的EQE谱图可以看出，吸收体越厚的Jsc越大，其原因是近红外波段的光吸收越高。

▲图3. 有钝化剂Pb-Sn混合钙钛矿薄膜的表征

图3解析

1、为了了解钝化剂对器件性能的改善，本工作对Pb-Sn钙钛矿薄膜进行了结构和光电性能表征。本工作首先考察了钝化剂对Pb-Sn钙钛矿薄膜形貌和晶体结构的影响。SEM图显示，添加钝化剂添加剂对表面形貌没有显著影响。

2、控制和钝化剂改性后薄膜的XRD图谱为单一的3D钙钛矿相，没有2D (还原维)相，也没有非钙钛矿相。

3、然后利用稳态光致发光(PL)对三种钝化剂进行了评价。CF3-PA钝化剂显著提高了PL强度(图3d)，说明缺陷抑制了非辐射电荷复合。

▲图4. CF3-PA添加剂全钙钛矿串联太阳电池的光伏性能和稳定性

图4解析

1、最后，本工作利用上述优化的NBG钙钛矿层制备了单结全钙钛矿串联太阳电池。WBG太阳电池的PCE为17.3%，Voc为1.22 V，Jsc为17.4 mA cm-2，FF为81.6%。

2、采用CF3-PA添加剂制备了NBG钙钛矿薄膜。前、后子电池WBG和NBG吸收体层厚度分别优化为~380和~1200 nm (图 4a)，以获得子电池间较高的匹配电流密度。

3、图  4b给出了NBG吸收体不同厚度全钙钛矿串联器件(750、900和1200 nm)的J-V曲线；由J-V曲线确定，当NBG钙钛矿吸收体厚度从750~1200 nm(WBG钙钛矿厚度保持在~ 380 nm)时，Jsc值从15.4增加到16.5 mA cm-2。

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作者简介

谭海仁

谭海仁，南京大学现代工程与应用科学学院教授、博士生导师，入选中组部“海外高层次人才引进计划”、江苏省“双创人才”及“双创团队”领军人才，国家重点研发计划课题负责人。2008、2011和2015年先后从中南大学、中科院半导体研究所、荷兰代尔夫特理工大学获得本科、硕士和博士学位；2015-2018年加拿大多伦多大学博士后。长期从事新型光伏材料与器件的研究工作，包括钙钛矿太阳能电池、硅基太阳能电池及新型高效低成本叠层太阳能电池，实现了全钙钛矿叠层太阳能电池、平面型钙钛矿太阳能电池、非晶硅/微晶硅叠层太阳能电池光电转换效率的世界记录，钙钛矿叠层电池的世界纪录3次被业界权威的“Solar cell efficiency tables”收录。在Science, Nature Energy, Nat. Comm., Adv. Mater.等学术期刊发表论文80余篇，引用9000 余次；入选科睿唯安2021年度全球“高被引科学家”（Highly Cited Researchers）。

课题组主页：

http://tanlab.org.cn/