2025-12-02 09:40:53 光焱科技股份有限公司
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静电增强锚定策略:提升倒置钙钛矿太阳能电池可扩展性与稳定性的研究

研究背景与挑战
01
研究背景与瓶颈
SAMs作为高效率倒置PSC中的空穴选择层,在抑制界面非辐射复合损失方面表现出色,显着提升了器件效率。然而,SAMs对透明导电氧化物(TCO)基底的附着力普遍不足,且与钙钛矿层的界面键合强度偏弱。这些结构缺陷限制了器件向大面积的可扩展性,并严重损害了其长期稳定性,特别是在热应力条件下。
研究团队与核心方法
该研究由上海交通大学杨旭东教授领导团队完成,并在光电领域期刊《Advanced Materials》上发表。研究团队提出了一种静电增强锚定策略(EEAS),旨在从根本上强化PSC的埋藏界面键合。此方法使用磺胺嘧啶(SDZ)作为SAM沉积后的后处理剂,诱导SAMs中的磷酸基团(PO3H2)发生定向质子转移而去质子化。
产生的带负电磷酸根物种(PO3H-)与带正电的TCO(例如FTO)表面金属离子产生强烈的静电作用,从而强化SAMs的锚定。同时,质子化的SDZ物种与钙钛矿层中未配位的Pb2+建立强配位作用,有效钝化界面缺陷。通过此双重机制,优化后的SDZ-SAM界面促进了钙钛矿的结晶质量,并提升了电荷提取效率。(图1h)

采用SDZ后处理的PSC在1 cm2面积上达到26.23%的认证效率,并在65°C下连续光照1000小时后,仍保持初始效率的94.1%以上。(图5d,h)



准费米能级分裂(QFLS)表征与解析
02
QFLS测量方法与数据解析
该研究通过测量光致发光量子产率(PLQY)来估算QFLS。QFLS的计算基于PLQY结果,量化公式为:
QFLS = kBT × ln(PLQY × JG/J0,rad)
其中,kB为玻尔兹曼常数,T为温度,JG为光生电流密度,J0,rad为辐射复合饱和电流密度。
SDZ-SAM处理后的钙钛矿薄膜样品呈现出PLQY值3.81%。根据计算,该样品的QFLS值为1.207 V,且VOC非辐射复合损失(ΔVOC non-rad)仅为84 mV。由于ΔVOC non-rad与kBT ln(PLQY)/e成反比,该数值接近于在玻璃参考基底上观察到的结果。(图S27)

这项发现证明,SDZ后处理有效地钝化了界面缺陷,将非辐射复合引起的VOC损失降至较低水平。
载流子动力学与缺陷态分析
研究团队同时进行了其他载流子动力学和缺陷态的表征,以进一步验证QFLS测量的结果:
时间分辨光致发光(TRPL)与定态PL:TRPL曲线采用双指数模型拟合,其中τ1代表电荷提取相关的双分子复合,τ2代表陷阱辅助复合。SDZ处理后的样品呈现出较高的PL强度和较长的平均载流子寿命(τave为1587.77 ns,相较于原始SAM的1021.60 ns)。这表明EEAS有效钝化了缺陷并抑制了非辐射复合,同时促进了空穴的提取效率。(图S25)

PL映射(PL mapping):在50 μm × 50 μm区域内进行的PL强度映射显示,SDZ-SAM基底上的钙钛矿薄膜具有优异的均匀性与较高的PL强度。这项结果直接支持了EEAS策略有助于均匀钙钛矿结晶和优化界面接触的论点,这对大面积器件的可扩展性至关重要。(图4a-c)

空间电荷限制电流(SCLC)测量:通过空穴传输专用器件的SCLC测量,定量分析了缺陷态密度(Nt)。SDZ-SAM器件的陷阱限制电压(VTFL)降低至0.208 V,计算出的空穴陷阱态密度(Nt)为1.36 × 10^15 cm^-3。该数值低于原始SAM器件,印证了SDZ处理有效地钝化了陷阱态。(图S28)

QFLS在研究中的作用
QFLS在此研究中扮演了核心的定量评估工具。它提供了一个直接的热力学指标,用以量化EEAS策略在减少非辐射复合损失方面的实际成效。QFLS的高数值与极低的ΔVOC non-rad数值(84 mV)的结果,与TRPL和SCLC测量所揭示的缺陷钝化和载流子寿命增长现象相互印证,从而确立了SDZ增强界面键合的电子学优势。
电流密度-电压(J-V)曲线
器件的电流密度-电压(J-V)曲线量测,是在Enlitech的光源模拟器下,于AM 1.5G照明条件(1000 W m^-2)下完成。SDZ-SAM器件在1.036 cm2面积上取得了26.54%的效率,并由NPVM认证为26.23%。器件的参数为VOC = 1.192 V、JSC = 26.48 mA cm^-2、FF = 84.09%。(图5d)


外部量子效率(EQE)
研究团队采用Enlitech的QE-R量测系统。SDZ-SAM器件的EQE曲线积分电流密度为25.78 mA cm^-2,与J-V曲线的JSC结果高度吻合。EQE曲线亦在MPP电压下进行量测,结果显示EEAS器件在较高偏压下,尤其在短波长区域,展现出优异的量子转换效率,这归因于埋藏界面处载流子提取效率的提升。(图37a)



结论与研究成果
03
此研究开发了静电增强锚定策略(EEAS),通过SDZ后处理分子诱导SAM界面电荷重排,显着增强了SAM与TCO基底的附着力,同时优化了钙钛矿晶体结构和界面缺陷。
QFLS表征证实,EEAS策略将VOC非辐射复合损失成功抑制至84 mV,直接将界面质量提升至接近理想水平。这些优势使得1 cm2器件获得了26.23%的认证效率,并实现了20.7 cm2迷你组件24.72%的效率。此外,SDZ-SAM器件展现出优异的长期稳定性,为推进大面积、高效率和高稳定性的PSC商业化制备奠定了基础。(图5d,f)

原文信息
文章标题:Electrostatically Enhanced Self-Assembled Monolayers Anchoring for Scalable and Stable Inverted Perovskite Solar Cells
出处(期刊名称): Advanced Materials
出版日期:2025.11.16
DOI:https://doi.org/10.1002/adma.202514735
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