JEC. 中科院青能所逄淑平和王啸：钙钛矿界面有序化 1500 小时连续运作PCE近零衰减！ QFLS揭示器件费米能级平坦化

2025-11-04 14:45:26 光焱科技股份有限公司

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研究背景与挑战

现状与瓶颈

在钙钛矿太阳能电池（PSCs）的发展进程中，引入二维钙钛矿覆盖层形成 2D/3D 异质结构，已成为提升器件稳定性和功率转换效率（PCE）的主流策略。然而，这种结构的有效性受到界面结构结晶度的根本制约，而此因素经常被研究人员所忽视。传统界面多属热力学亚稳态的无序结构，在热应力或电应力作用下，离子扩散会诱发从低 n 相到高 n 相的连续相变。这种不稳定性，结合三维钙钛矿薄膜固有的高缺陷密度，以及晶界与界面处的离子迁移现象，使得逆向（p-i-n）PSCs 的长期工作稳定性面临严峻挑战。

研究策略与贡献

中国科学院青岛生物能源与过程技术研究所逢淑平、王啸教授和山东大学的研究团队针对这一问题，其研究成果将发表于《Journal of Energy Chemistry》期刊。

针对传统"间接 2D 法"（Indirect-2D）制备的无序界面容易促进离子迁移并加速器件早期降解的问题，该研究团队提出了"直接 2D 法"（Direct-2D）。该方法采用预合成、相纯的二维钙钛矿纳米胶束，在三维钙钛矿表面构建原子级有序的致密覆盖层。这种有序结构能够提高离子迁移能垒，将界面相变速率降低 95%，并有效抑制热致与电致离子迁移。通过此策略，器件在连续运行 1500 小时后仍能保留超过 99% 的初始 PCE，展现出优异的工作稳定性。（图4a）

准费米能级分裂（QFLS）表征与载流子动力学解析

QFLS 测量方法与数据来源

研究团队通过测量稳态光致发光量子产率（PLQY）来系统性地分析钙钛矿薄膜、半堆叠结构与完整器件中的非辐射复合机制。QFLS 值则直接由 PLQY 数据计算得出。

缺陷钝化与 QFLS 提升

PLQY 数据明确显示了界面钝化的有效性：

薄膜 PLQY 提升： 原始钙钛矿薄膜的 PLQY 为 4.82%。经过Direct-2D 处理后，PLQY 提升至 6.89%（Indirect-2D则为 6.22%），这证实了两种 2D 钝化策略均有效，其中 Direct-2D钝化效果更佳，表明表面缺陷得到了高效抑制。（图3d）

界面复合抑制： 当在钙钛矿薄膜上沉积电子传输层 C60/SnO2（半堆叠结构）时，对照组样品的 PLQY 下降至 2.78%，反映出 C60 诱导的界面处非辐射复合损失严重。相比之下，Direct-2D 半堆叠结构的 PLQY 下降幅度最小（仍保持 4.38%）。（图3e）

研究中的重要发现是，计算所得的 Direct-2D 钙钛矿/C60/SnO2 堆叠结构的 QFLS 提升至 1.211 伏特（eV），这个数值几乎与原始钙钛矿薄膜的 QFLS 值相等。这一结果表明，Direct-2D 结构成功地抑制了 C60 诱导的界面复合，消除了位于钙钛矿/C60 界面处大量非辐射复合中心。

QFLS-Maper 设备整合 QFLS、PLQY 及 iVOC 快速测量功能，能高效执行此类分析。QFLS-Maper 具备 QFLS 成像化能力，可在 3 秒内可视化呈现材料准费米能级的分布均匀性，并在 2 分钟内快速预测材料效率极限，无需制作完整器件即可评估材料潜力。

QFLS 与电压损失解析

通过比较 QFLS 与器件实际开路电压 (VOC)，可以量化非辐射损失。对于 Direct-2D 器件，QFLS 与 VOC 之间的差异微乎其微。这揭示了三个关键信息：

费米能级平坦化： Direct-2D 器件内部空间上的费米能级平坦。
能级对齐： 多数载流子的能级对齐良好。
复合中心抑制： 界面处的非辐射复合中心被有效抑制。

相对地，对照组和 Indirect-2D 器件则观察到明显的 QFLS 与 VOC 之间的失配，暗示着钙钛矿/C60 界面存在丰富的非辐射复合中心。

时间分辨共焦光致发光映射 (TRPL Mapping)

研究采用时间分辨共焦光致发光映射（Time-resolved confocal PL mapping）来分析薄膜表面载流子寿命的空间均匀性。分析显示，Direct-2D/C60 薄膜展现出均匀且相对较短的载流子寿命，这确保了电子提取的均匀性，避免了局部过热或电流密度不平衡。虽然 Indirect-2D 也促进了载流子提取，但其固有的不稳定性导致了明显的"局部荧光猝灭"现象，预示着较差的长期稳定性。（图3g）

外部量子效率测量（EQE）

研究使用 Enlitech的QE-R量子效率检测设备进行计算的。EQE 测量证实了 Direct-2D 结构在光电性能上的提升。

Direct-2D 器件的积分短路电流密度 (J_SC) 达到 25.43 mA/cm²，此数值与 J-V 曲线中获得的 J_SC（25.80 mA/cm²）高度吻合。EQE 测量不仅验证了器件电流的准确性，也反映了 Direct-2D 结构在全光谱范围内提高了光子捕获和电荷收集效率。（图3b）

结论与研究成果

该研究的核心结论是，界面结构的有序性是决定 PSCs 长期稳定性的关键参数。

1.主要成果与 QFLS 贡献

Direct-2D 策略成功构建了结构坚固、具备离子阻挡特性的有序界面，实现了 PCE 达到 26.15% 的器件性能。VOC 为 1.175 伏特，J_SC 为 25.80 mA/cm²，填充因子（FF）为 86.27%。（图3a）

QFLS 直接提供了界面非辐射复合损失的定量证明。通过 QFLS 与 VOC 的极小差异，研究证实了 Direct-2D 架构不仅在物理上阻止了离子迁移和结构降解，更在电子学上消除了界面缺陷，从而实现了优异的 VOC。

2.稳定性与潜在影响

在工作稳定性（MPPT，ISOS-L-1）测试中，未封装的 Direct-2D 器件在连续运行 1500 小时后，效率损失可忽略不计。相比之下，无序的 Indirect-2D 器件在相同条件下效率快速下降 50%。在热稳定性（ISOS-T-1）测试中，Direct-2D 器件在 85°C 下老化 1300 小时后，仍保留 80% 的初始效率。这些结果确立了 Direct-2D 界面工程作为实现高性能、高耐久性钙钛矿光伏技术的关键设计原则。（图4a.b）