2023-08-30 11:22:31, 福立仪器 浙江福立分析仪器股份有限公司
文章题目:Designing Heteroatom-Codoped Iron Metal–Organic Framework for Promotional Photoreduction of Carbon Dioxide to Ethylene
(设计用于促进二氧化碳光还原为乙烯的杂原子共掺杂铁金属有机框架)
第一作者:郭帆
通讯作者:郭帆 孙为银
通讯单位:扬州大学 南京大学
论文 DOI:org/10.1002/anie.202216232
关联仪器:GC9720Plus
发表期刊:Angewandte Chemie International Edition(SCI Ⅰ区 IF16.6)
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202216232
MOFs光催化剂因具有有趣的结构、良好的稳定性、理想的耐用性等特点受到了广泛关注。此前课题组已设计了一系列MOFs纳米材料的合成策略,并开展了光催化的活性、选择性与其晶面/尺寸依赖关系的研究。MOFs材料可以光催化还原CO2生成C1产物。乙烯(C2H4)是一种高价值的多烃产品,然而由于光催化体系中多电子转移效率低且加氢竞争步骤动力学缓慢,导致极少生成C2产物。
图1 N,S共掺杂铁基MOF材料的制备工艺及光催化应用原理图
采用GC9720Plus气相色谱分析了CO2还原的几种产物,效果很好,可以准确测试不同产物的浓度,且出峰位置稳定。
图2 N,S共掺杂铁基MOF的XAS分析
图3 N,S共掺杂铁基MOF光催化还原CO2性能分析
模拟太阳光的体系评价了不同铁基MOF催化剂还原CO2的性能(图3)。利用N,S共掺杂铁基MOF作为催化剂,在该系统中检测到除了CO和CH4,还有C2H4的高效生成。为了深入揭示N,S共掺杂铁基MOF高效催化还原CO2至C2H4的原因,我们进行了原位红外的相关测试。在此光催化CO2还原反应过程中,生成CH4和C2H4的关键步骤分别是COOH*加氢生成CHO*和一系列链式反应生成C-C偶联中间体CH-CHOH*。这两种重要的中间体仅在N,S共掺杂铁基MOF催化剂上的反应中被检测到,表明在Fe−N活性位点上产生CH4和C2H4的可能性更大。此外,S的存在有利于形成适当的缺陷以提高载流子浓度,从而有效地加速CO2向多电子产物的还原。在此过程中,我们观察到了C2生成的中间体,这为C2H4的产生提供了强有力的证据。因此,N,S共掺杂铁基MOF催化剂中Fe−N配位活性位点和未配位S缺陷的协同作用促进CO2还原为C−C偶联产物。
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