2022-08-31 18:51:47, 邓惠帆 广州禾信仪器股份有限公司
背景介绍
大气中的氮氧化物(NOX)以及亚硝酸(HONO)是大气中比较典型的含氮污染物质。氮氧化物不仅可以直接影响人体健康,并能通过一系列大气化学反应生成臭氧(O3)从而控制大气氧化能力,并最终导致光化学烟雾。而气相HONO是大气中OH自由基的重要初级来源,当前的研究对于HONO白天的未知来源仍缺乏深入认识。
因此,研究大气含氮有机污染物在环境表面的非均相转化过程与相应的机理,精准解析HONO的未知源,对于认识大气氧化能力以及区域空气质量的影响具有重要意义。
研究成果
广州地化所Sasho团队长期关注大气非均相过程,利用广州禾信仪器股份有限公司高灵敏度在线挥发性有机物飞行时间质谱仪(SPIMS 3000)首次评估了NO2在油酸薄膜、油酸/Na2SO4和油酸/NaNO3混合物(城市灰垢和气溶胶颗粒中主要的无机盐)薄膜上的非均相动力学过程的气相产物,检测到气态硝基芳香族化合物的形成。相关研究成果近期发表于《Environmental Science & Technology》。
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脂肪酸是大气气溶胶颗粒表面的重要有机组分,并大量分布在城市灰垢及室内表面。而油酸(Oleic Acid——OA)作为典型的不饱和脂肪酸,与氮氧化物(NO2)发生非均相反应可能是城市大气中HONO的一种潜在来源。
研究结果表明,脂肪酸与NO2的非均相转化可以生成气相含氮有机化合物以及HONO,特别是在硝酸盐存在的情况下,可以进一步促进硝基芳香族化合物(吸光物质)的生成,其吸光特性可通过辐射强迫影响空气质量;此外,HONO的显著增加对城市室内大气氧化能力具有重要影响。
图1. 硝酸根离子对油酸和NO2发生的非均相反应的影响及其进一步生成成HONO和硝基芳香族化合物的过程简图
研究结论
本研究利用禾信仪器高灵敏度在线挥发性有机物飞行时间质谱仪(SPIMS 3000)分别在暗反应和光照条件下,相对湿度为30%RH时,探究了NO2在OA,OA/Na2SO4和OA/NaNO3表面非均相反应生成的气态产物和相对强度变化情况。
图2为NO2与OA和 OA/NaNO3在暗反应和光反应下发生非均相反应生成的几个典型气相物种的相对强度变化趋势。发现NO3−的存在进一步促进了含氮有机化合物的形成,并基于此提出形成该物种的反应机理(机理1)。
图2. NO2与A) OA和B) OA/NaNO3的非均相反应生成的气相化合物的强度变化趋势
机理1:基于反应生成的化合物提出的1,2-二硝基环己烯可能的反应路径。在这里假设环己烯来源于OA碎片
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