南大谭海仁团队全钙钛矿叠层太阳能电池效率达26.4%！首次超越单结钙钛矿电池的纪录 | 前沿用户报道

南京大学现代工程与应用科学学院谭海仁教授团队及合作者在钙钛矿叠层太阳能电池上取得重要进展，经国际权威机构日本电气安全和环境技术实验室（JET）认证，全钙钛矿叠层电池稳态光电转换效率达26.4%，被最新一期的《太阳能电池世界纪录效率表》（Solar cell efficiency tables）收录，在国际上首次超越了单结钙钛矿电池的纪录效率。相关研究成果以《All-perovskite tandem solar cells with improved grain surface passivation》为题，于2022年1月17日发表在《自然》（Nature）期刊上。

“双碳”目标是我国作出的重大战略决策，发展清洁低成本的太阳能光伏发电，是实现这一战略目标的重要途径与技术保障。通过串联宽/窄带隙钙钛矿子电池构筑的全钙钛矿叠层太阳能电池，兼备高效率和低成本等优点，是下一代光伏技术的重要发展方向。然而，此前报道的全钙钛矿叠层电池效率仍然低于单结电池的纪录效率（25.7%），其中窄带隙钙钛晶粒表面缺陷密度高、载流子扩散长度短，是制约叠层器件光伏性能的关键因素。表界面缺陷钝化虽已成为提升钙钛矿电池性能的常用策略，但钝化分子与铅锡混合窄带隙钙钛矿晶粒表面间的相互作用机制一直尚未完全明晰，尤其在加热结晶过程中，钝化分子表面吸附动力学过程如何影响钝化效果一直尚未引起关注。

针对上述瓶颈，研究团队通过分子动力学模拟揭示了钝化分子极性与钙钛矿晶粒表面缺陷位点间的吸附强弱关系，提出了一种增强晶粒表面缺陷钝化的新策略，通过结构设计来调控钝化分子的极性，有效提升了缺陷钝化的效果，大幅提升了窄带隙钙钛矿薄膜的扩散长度。通过分子动力学模拟研究发现，常用的钝化分子苯乙铵阳离子(PEA)在钙钛矿结晶过程中（温度大约100°C），与钙钛矿晶粒表面的吸附较弱，未能完全钝化表面缺陷位点。采用铵基端正电性更强的4-三氟甲基苯铵阳离子（CF3-PA）作为钝化分子，可显著提高其在结晶温度下与钙钛矿晶粒表面缺陷位点的吸附能力，增强晶粒表面缺陷钝化，很好地揭示了钝化分子与钙钛矿表面缺陷相互作用的微观机制（图1）。经CF3-PA钝化后，钙钛矿的载流子寿命提高到966 ns，优于参照样和传统的PEA钝化的钙钛矿，载流子扩散长度增加了两倍并达到5.4 μm，使得光生载流子能高效地扩散到半导体吸光层两端的电极。通过制备厚度1.2 μm的钙钛矿吸光层，增加了太阳能电池在近红外波段（750-1000 nm）的光谱响应，将窄带隙钙钛矿电池的短路电流密度提升到33 mA/cm²以上，获得了超过22%的光电转换效率。实现具有较厚吸光层和更高短路电流密度的窄带隙电池，为制备更高效率的叠层电池奠定了基础。

采用更厚的窄带隙吸光层，结合高效的宽带隙钙钛矿子电池和隧穿复合结（见 Nature Energy, 2019, 4, 864-873；Nature Energy, 2020, 5, 870-880），大幅提升了叠层电池的效率（图2）。利用1.2 μm厚度的窄带隙吸光层，实现了顶底子电池间更佳的光电匹配，成功将全钙钛矿叠层电池的短路电流密度提升到16.5 mA/cm²以上，获得了更高效率的全钙钛矿叠层太阳能电池，实验室效率从25.6%提高到26.7%（如图2所示）。经国际权威机构（日本JET）第三方认证，团队研制的全钙钛矿叠层电池认证效率达26.4%，在国际上首次超越单结钙钛矿电池的最高认证效率，被国际权威的《太阳能电池世界纪录效率表》（Solar cell efficiency tables）收录（version 58）。该项研究工作为开发钙钛矿电池的缺陷钝化方法提供了一种新思路，以应用为导向解决了制约全钙钛矿叠层电池光伏性能的多个瓶颈性问题，将加速推进钙钛矿叠层电池的科学研究和产业化进程。

图2. 全钙钛矿叠层太阳能电池的光伏性能

（a）叠层电池截面SEM图（b-c）不同窄带隙电池厚度的叠层电池J-V和EQE曲线

（d-e）最佳叠层电池的J-V和EQE曲线（f）大面积叠层电池J-V曲线

南京大学博士生林仁兴、王玉瑞和秦政源以及多伦多大学徐健博士、魏明杨博士为论文共同第一作者，南京大学为该文的第一作者单位和第一通讯单位，南京大学谭海仁教授和多伦多大学Edward Sargent教授为论文共同通讯作者。该项研究工作得到了南京大学徐骏教授、朱嘉教授和张春峰教授以及肯塔基大学Kenneth Graham教授和上海科技大学陈刚教授的指导与支持，得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、教育部前沿科学中心、江苏省自然科学基金等项目的资助，南京大学固体微结构物理国家重点实验室、关键地球物质循环教育部前沿科学中心对该项研究工作也给予了重要支持。

谭海仁教授2020年在《半导体学报》发表“全钙钛矿叠层太阳能电池”综述文章：H. Tan et al., Recent progress in developing efficient monolithic all-perovskite tandem solar cells. J. Semicond., 2020, 41(5): 051201. doi: 10.1088/1674-4926/41/5/051201.

谭海仁

南京大学教授

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