Quantum Design中国用户科研成果快报（2021年第3期）

反置对称破坏的非磁性Rashba系统有望表现出非互易电荷输运，这是一种在铁磁层缺失情况下单向磁阻的新范例。到目前为止，大多数非互易输运研究都仅局限于低温，这是发展基于非互易响应的室温双端器件的主要障碍。本文中，我们报道了一种同时存在表面和体态Rashba态的半导体α-GeTe材料，该材料可以在室温下实现非互易电荷输运行为。带结构测量和理论计算的结合表明，非互易响应是由巨大的体态Rashba自旋分裂而不是表面Rashba态引起的。值得注意的是，我们发现非互易响应的大小对温度表现出出乎意料的非单调依赖性。基于二阶自旋轨道耦合磁输运的扩展理论模型使我们能够建立Rashba系统中非线性磁电阻与自旋织构之间的关系。我们的发现为非互易的物理基础提供了重要的基础洞见，并可能为未来的整流设备铺平道路。

The temperature and magnetic field dependent resistances were measured by a physical property measurement system (PPMS-9T,Quantum Design). Ultralow temperature was reached in an He3–He4 dilutionrefrigerator (Quantum Design) equipped with a heat capacity cable/RF filter box to eliminate stray RF currents.

铁磁二维范德瓦尔斯材料的发现为探索有趣的物理学和开发创新的自旋电子器件提供了机会。然而，可控合成这些二维铁磁体并提高它们在环境条件下的稳定性仍然具有挑战性。在这里，我们报道了化学气相沉积生长可控制厚度的空气稳定2D金属1T-CrTe₂超薄晶体。该材料的长程铁磁序可通过反常霍尔效应实验证实，这种行为在其他由化学气相沉积生长的二维层状材料中很少被观察到。当1T-CrTe₂的厚度从几十纳米减小到几纳米时，易轴从面内变为面外。随厚度从~130.0 nm降低到~7.6 nm，薄膜居里温度单调升高。理论计算表明，库仑屏蔽在二维限的减弱对磁性能的变化起着至关重要的作用。

Temperature-dependent VSM measurement was performed in a Quantum Design Physical Property Measurement System (PPMS; Versalab system) with vibrational sample magnetometer utility and the high magnetic fields of up to 3 T.

Berry相图为凝聚态物质系统的电子特性提供了重要的见解。本征反常霍尔AH效应可以理解为动量空间中非零Berry曲率的结果。本文制备了TI/磁性TI异质结构，发现随着TI层厚度的增加，磁性TI层中AH效应的符号由正变为负。我们的性原理计算表明，在TI/磁性TI界面处的内置电场影响磁性TI层的带结构，从而导致了异质结样品中Berry曲率的重构。基于TI/ V掺杂的TI双层结构中界面诱导的带负号的AH效应，我们在V掺杂的TI/TI/ cr掺杂的TI夹层异质结构的霍尔迹中建立了人工的“拓扑霍尔效应”。我们的研究为在磁性拓扑材料中创造Berry曲率变化提供了一条新的途径，这可能会导致潜在的技术应用。

PPMS Resistivity：Physical Property Measurement System (PPMS-9, Quantum Design, Inc.) with Vibrating Sample Magnetometer (VSM) was used to measure the low temperature magnetic behaviors of KFeO₂.

Berry相位揭示量子力学背后的几何结构，在反常霍尔效应中扮演核心角色。在具有强自旋轨道耦合的SrRuO₃ (SRO)铁磁层与SrIrO₃ (SIO)铁磁层的界面处，我们观察到了Berry曲率的符号变化。由于费米能级附近Ir 5d轨道的强自旋轨道耦合作用，导致界面处的Berry曲率为负，使得SRO/SIO界面Berry曲率与具有正Berry曲率的SRO层不同。这些相反的Berry曲率导致了在SRO/SIO界面和SRO层分别出现两个符号相反的异常霍尔效应(AHE)通道，从而导致霍尔电阻率环路呈驼峰状。这一观察结果直接解释了通常与手性磁结构或磁skyrmons有关的驼峰状特征。因此，这项研究反对了“磁skyrmons诱发了驼峰特征”这一被广泛接受的主张 。

PPMS Resistivity：The electrical transport properties were measured by a Quantum Design physical properties measurement system (PPMS).

利用电场控制氧化物异质结构的物理化学性质在电子器件和离子电子器件中具有巨大的应用潜力。SrCoO_3-x是一典型“海绵”材料，x差异会导致拓扑结构相变，由钙钛矿的结构 (0≤x≤0.25)转变为钙铁石(x = 0.5)结构，并伴随着铁磁性向反铁磁性的磁性转变，这种转变可通过离子液体电场gating方法可逆调控。实验发现，在钙钛矿SrCoO_3–x (P-SCO)/La_0.7Sr_0.3MnO₃ (LSMO)双分子层中可以观察到交换耦合效应，而在褐米镍矿SrCoO_2.5 (B-SCO)/LSMO双分子层中则可以观察到交换偏置效应。利用离子液体gating控制氧空位的湮灭或生成，可以实现SCO_3–x/LSMO双层膜界面可逆的交换耦合和交换偏置效应之间的切换。我们的研究完成了全氧化双层膜交换耦合转变的可逆控制，为进一步的电场控制磁性能提供了基础。

All the magnetic properties were performed using a superconducting quantum interference device (Quantum Design) with the magnetic field applied in plane.

在强相关材料中，改变局部晶格构型有望调整甚至产生理想体材料的新特性。对于高自旋化材料，自旋相关输运对局域磁结构非常敏感。利用SrTiO₃双晶衬底在Fe₃O₄薄膜中制备了不同倾角的人工晶界。实验发现Fe₃O₄双晶薄膜的饱和磁化强度增强。根据原子结构结果结合密度泛函理论计算，晶界处延长的FeA- O键长导致电荷转移的减少，降低了FeA磁矩，从而提高了Fe₃O₄的总磁矩。 Fe₃O₄晶格在双晶衬底上的面内旋转改变了磁化过程。特别是倾斜角为22.6°的Fe₃O₄双晶薄膜由于其锯齿形晶界结构，具有较强的面内磁各向异性。 Fe₃O₄双晶薄膜的磁各向异性改变增强了薄膜的磁电阻各向异性。研究结果揭示了GBs对高自旋化材料的磁性和输运性的影响机制，表明利用GBs的策略可以调节高自旋化材料的物理性质。

The MR and magnetic properties of Fe₃O₄ films were measured by a Quantum Design physical properties measurement system and a magnetic properties measurement system.

在理想材料或平台，如磁化石墨烯或各种量子霍尔态中，实现对自旋化输运的实验测量是自旋电子学的研究热点。磁性范德华材料为探索各种物理现象、技术和在2维层次无缝集成新型自旋电子器件打开了大门。在这里，我们通过低温输运测量证明了三氯化铬(CrCl₃)/双层石墨烯异质结构(BLG)中的磁邻近效应。通过非局域测量，用塞曼自旋霍尔效应证明了在BLG中产生的有效交换场。此外，交换场调节BLG的量子霍尔基态，在外部垂直磁场(B⊥)倾向形成一个倾斜反铁磁相(CAF)。由于外部垂直磁场方向对交换场的非对称调制，在相反的垂直外部磁场作用下，可观测到非对称的非局部磁输运行为。我们的工作表明，二维磁性范德华材料和石墨烯混合体系为量子霍尔铁磁物理提供了一个独特的平台。

Magnetic measurements of bulk CrCl₃ sheets and low-temperature transport measurements of the CrCl₃/BLG heterostructure devices were performed in a physical property measurement system (PPMS DynaCool, Quantum Design) with the magnetic field up to 14 T and the temperature down to 1.6 K.

在低维电子系统中，光学、电子自由度和量子约束的耦合是实现强相关氧化电子器件奇异功能的重要途径。近年来，大能带带隙的透明氧化物 BaSnO₃在外部掺杂La或Sb后获得了较高的室温迁移率，引起了广泛关注。本文报道了利用氧空位引入，在透明BaSnO₃表面形成的二维电子气(2DEG)，其载流子密度为~7.72 × 10¹⁴ cm⁻² ，室温迁移率为~18 cm²·V⁻¹·s⁻¹。这种2DEG对应变相当敏感，小于0.1%的平面内双轴压缩应变可使室温下的电阻大幅提高~350% (超过540 k Ω )。因此，这项工作为探索低维氧化物电子和适用于室温的器件的物理学开辟了一条新途径。

The electrical measurements were conducted by a Quantum Design physical property measurement system with its resistivity option.

通过单向轧制(UniR)加工的形状记忆合金(SMA)板材在较宽的温度跨度内表现出宏观的低热膨胀(TE)，但仅沿某一特定方向。在此，我们采用控制交叉轧制(CroR)来实现多晶镍钛板的面内多方向低TE系数 (CTEs)。结果表明：采用三部轧制路径(RD-15%、TD-10%和RD-5%)轧制的CroR NiTi板材，其面内CTEs在223 K的大温度范围内接近于零(-2.7 × 10⁻⁶ K⁻¹ 到 +3.0 × 10⁻⁶ K⁻¹)。得到的面内CTEs比UniR NiTi板材的CTEs小一个数量级，与商业FeNi Inwar合金(+2.0 × 10⁻⁶ K⁻¹)相当。通过2.3 K ~ 300k的原位中子衍射和混合规则理论模型，探讨了这种面内低TE的物理成因。研究发现，在交联的纳米结构NiTi中，在冷却(加热)过程中，由于纤维织构的B19′变元的不断形成(消失)，导致B2和B19′织构聚集体的面内正TE被面内负TE所补偿，从而导致整体面内TE较低。crr中的这种补偿机制也可以用来实现其他形状记忆合金(SMA)的面内低TE。

The macroscopic thermal expansions along the RD, 33.5°and 45°to the RD and the TD of the rolled NiTi sheets were measured from 77 K to 300 K using a physical property measurement system (Quantum Design) at a cooling/heating rate of 1.5 K/min.

一阶磁结构相变不可避免地伴随着较大的回滞效应，不可忽视的能量损耗是巨磁热效应(MCE)材料在新兴磁冷却技术中的应用面临的主要挑战。在这项工作中，我们提出了一种新的微观结构调控方法可以减少La– Fe – Si基MCE合金的回滞，同时保持相变过程中的巨熵变化。采用大角度环形暗场扫描透射电子显微镜、三维原子探针和几何相分析等手段对其微观结构演变进行了综合研究。对于Ce和H原子共掺杂的 LaFe_13-xSi_x 体系，我们观察到5 - 50nm尺寸范围内的纳米颗粒的形貌与广泛报道的组成完全不同。这种细化可以归因于氢原子分布不均匀导致内应力的释放。随着纳米晶的形成， (La_1-xCe_x)₂Fe₁₁Si₂H_y合金的回滞损耗从48.3 J kg⁻¹单调降低到0.6 J kg⁻¹ 。更重要的是， (La_0.6Ce_0.4)₂Fe₁₁Si₂H_y的磁结构转变保持明显的一级相变，使其在1.3 T、105次磁循环下绝热温度变化2.03 K，可逆制冷量达到89.4 J kg⁻¹。

Magnetic properties were measured using a super-conducting quantum interference device (Quantum Design, SQUID-VSM).

近年来，在压电基板上沉积一层磁热效应材料(MCMs)的多铁复合材料可以实现通过压电基板的应力来调节磁热效应(MCE)，有助于实现高效率和小型化制冷。压电衬底的小应变足以调控对外加应力敏感的MCE效应转变温度TM，然而，对于应力不敏感的MCMs，这种方法可能并不有效，这些MCMs也是重要的MCMs，具有相当大的MCE和较小的滞后。本文中，我们设计了新型的Mn_1.95Cr_0.05Sb_0.95Ga_0.05复合材料，呈带状生长在Ti₅₀Ni₅₀形状记忆合金基体上。Ti₅₀Ni₅₀衬底可以提供比压电衬底大得多的非易失性应力，从而成功实现了应力调控Mn_1.95Cr_0.05Sb_0.95Ga_0.05的MCE，尽管该材料具有低应力敏感性。当Ti₅₀Ni₅₀基体残余应变为2%时，Mn_1.95Cr_0.05Sb_0.95Ga_0.05的TM值提高了约6 K，是Mn_1.95Cr_0.05Sb_0.95Ga_0.05/PMN-PT复合材料(0.8 K) TM值的7.5倍。从0%到2%的不同残余应力的Ti50Ni50衬底提供了低磁场（1T）下的31 K的宽工作温区。此外，该复合材料展现出几乎恒定的制冷能力和不同压力4.9 K的小回滞，促进传热均匀并提高了工作效率。本研究为调控应力敏感型和应力不敏感型MCMs的MCE优化提供了一种有效的方法，可用于小型化冰箱。

Magnetization vs. temperature ( M - T ) curves were measured by a superconducting quantum interference device (SQUID, MPMS-SQUID VSM-094) from Quantum Design under 0.1 T, 2 T and 5 T.

层状钙钛矿氧化物结构内部的层-堆叠界面的调控会导致相关界面附近的局部结构畸变和周期性重复的层胞的反演对称性破坏，从而导致集体现象和非凡的功能。在这项工作中，通过简单的化学计量比控制或A -和/或B-位点上的离子取代，在Aurivillius型层状氧化物中实现了对无序-有序层堆叠的纳米级控制， Aurivillius型层状氧化物是指夹在Bi-O层之间的碱性钙钛矿基序结构。利用X射线衍射和拉曼光谱技术，清晰地观察到可调谐层结构从由4层和5层相组成的无序混合层结构演变为均匀的层结构。这种层结构调制导致了可变的混合层界面和特殊的OPB缺陷，这些缺陷产生化和应变等局域序参量的扰动，从而使铁电性和磁性增强，磁行为异常，以及磁介质效应。更重要的是，在相位调制材料中使用少量的La和Co共掺杂可以产生更大的矫顽磁场，在50-100 K可达20 kOe，这正是由于反铁磁矩阵和短程铁磁团簇之间的强烈相互作用造成的。我们的发现为合理制备功能层状钙钛矿提供了一条途径，并为单相多铁材料的设计提供了新的思路，具有丰富特性的应用潜力。

Alternating current (AC) susceptibility testing was performed using a super-conducting quantum interface device on a MPMS. RT magneto-electric coupling measurements were carried out using a Super-Magnetoelectric system (Quantum Design) with an AC magnetic field of approximately 3 Oe and a DC bias field of up to 6 kOe.

三维狄拉克半金属Cd₃As₂因其超高的迁移率和空气稳定性而被认为是电子器件应用的理想材料。然而，目前的研究主要集中在利用栅电压来控制其载流子输运行为，而通过元素掺杂来控制输运特性的研究非常有限。在这里我们报道了通过调节Mn元素掺杂在Cd₃As₂化合物中的可调磁输运特性。我们发现Mn元素掺杂对费米能级位置有很大的影响，当Mn掺杂较多时，费米能级更接近狄拉克点。更重要的是，Mn原子的引入将抗磁性的Cd₃As₂转变为反铁磁的(Cd, Mn) ₃As₂ ，从而提供了一种通过操纵反铁磁序参量来控制拓扑保护狄拉克材料的方法。Shubnikov-de Hass振荡来自于表面态，朗道扇形图产生了一个非平庸的Berry相，表明了   (Cd_1-xMn_x) ₃As₂化合物中无质量狄拉克费米子的存在。本研究结果为进一步研究反铁磁拓扑狄拉克半金属奠定了基础，并拓展了其在光电子和自旋电子学中的潜在应用。

The magnetic properties were measured by using a superconducting quantum interference device (SQUID) magnetometer (MPMS, Quantum Design). The electric transport properties were measured by a physical properties measurement system (PPMS, Quantum Design) with the fields range up to 14 T.

TiNiSi型MnCoSi基合金在磁场诱导的变磁性转变中表现出较大的磁致伸缩。然而，驱动转换所需的高临界场直接阻碍了它们的潜在应用。在本工作中，我们系统地研究了部分替换的MnCoSi合金的三临界行为和磁致伸缩效应。用Sb或In代替Si，用Fe或Cu代替Co，用Co代替Mn，可以同时降低临界场和临界点温度。在研究的替换MnCoSi合金中，Mn_0.983Co_1.017Si的临界点温度为250 K，室温临界场为0.60 T，是目前低的。利用这些优化，在室温条件下成功地实现了低场条件下大的可逆磁致伸缩效应。在1T磁场下，Mn_0.983Co_1.017Si合金的磁致伸缩量接近1000ppm。此外，在过渡金属替换MnCoSi合金中，临界场与价电子浓度之间存在较强的关系。我们的工作大地提高了MnCoSi基合金的低场磁致伸缩性能，使其具有潜在的应用价值。

M-B curves were measured by a physical property measurement system (PPMS, Quantum Design Dynacool) with a vibrating sample magnetometer module.

本文采用磁控溅射法制备了不同厚度的核-壳结构Co@CoO纳米簇组装薄膜。在10k时，且厚度为18 nm的Co-CoO薄膜中，获得了较大的零场冷交换偏置(ZEB) 在1280 Oe左右。这主要是由于在非晶Co–CoO基体中形成了取向Co@CoO核壳纳米团簇(Co沿易磁化轴方向)，从而表现出残余磁化，终导致ZEB的形成。此外，ZEB效应可以通过膜厚的变化来调节。当薄膜厚度增加或减少时，ZEB变弱，甚至消失。这表明我们可以通过简单控制薄膜厚度来选择所需的ZEB值，这将有利于这些薄膜在磁工业中的应用。

Magnetic measurements were done by a superconducting quantum interference device (SQUID, MPMS-SQUID VSM-094 from Quantum Design).

锰矿(R_1−xA_xMnO₃, R =稀土金属阳离子，A =碱金属或碱土金属阳离子)蕴含了丰富的相和电子性质，主要通过传统的结构控制如金属阳离子、氧浓度或错配应变来调控材料性质。然而，由于合成条件苛刻和处理时间长，它们的实际应用受到很大的阻碍。本文中，一个加氢外延La_0.3Sr_0.7MnO₃薄膜产生了一系列结构转变，包括钙钛矿结构、中间态、以及钙铁石，并伴随有电子性质从反铁磁性绝缘相到弱磁绝缘相。此外，氢化La_0.3Sr_0.7MnO_3−δ膜具有超高的磁性温度(>400K)。利用简单的氢化过程对锰氧化物的晶体结构和功能的有效调制使高温磁绝缘体在自旋电子器件中的实际应用成为可能。

The magnetism of all LSMO(3/7) films was tested by the Physical Properties Measurement System (PPMS, Quantum Design, EverCool-II).

电流诱导磁化开关在自旋电子器件中起着重要的作用，具有非易失性、高速处理和低功耗等特点。本文报道了分子束外延法生长的垂直磁化L1_0-MnGa/FeMn/Pt三层结构中自旋轨道力矩诱导的磁化开关。在产生自旋电流的Pt层和自旋吸收MnGa层之间插入反铁磁FeMn层。由于交换偏置效应，三层结构表现出无场的自旋轨道力矩开关。总体而言，自旋透射效率随FeMn厚度的增加而单调降低。 L1_0-MnGa开关的部分打开证明了自旋电流可以通过8 nm厚的FeMn层传输。由于增强了界面自旋透明度和FeMn结晶质量，在tFeMn = 1.5 nm时，类阻尼自旋轨道转矩效率达到峰值。这些结果有助于证明含有反铁磁元素的自旋电子器件的功效。

The magnetic property and anomalous Hall effect were measured using a Quantum Design superconducting quantum interference device (SQUID) magnetometer and a physical property measurement system (PPMS), respectively.

我们研究了静水压力对高各向异性van der Waals铁磁金属Fe₃GeTe₂ (FGT)磁性能的影响，磁场应用在易轴方向。常压下居里温度Tc=180K时发生顺磁到铁磁的转变，当压力升高到1.44 GPa时，Tc单调降低15 K，说明磁化强度受压力抑制。使用高压X射线衍射技术，我们发现在静水压力下，Fe-Fe键长度有减小趋势，Fe-Ge(Te)-Fe键角偏离90∘，暗示了交换相互作用的改变。性原理计算进一步证实了压力效应。这些结果表明直接-，超级-，和双重交换相互作用之间的竞争对材料静水压力下的磁响应具有显著影响，也就是说，在更高的压力和直接交换作用变强，导致反铁磁成分增加，因而导致了Tc的下降。该系统在静水压力下具有高度可调的磁性能，为低维材料系统的自旋操纵提供了可靠的途径。

The magnetic measurements were performed using the physical property measurement system (Quantum Design-9 T) with a vibrating sample magnetometer (for details, see Supplemental Material S1).

本文研究了金属1T−VTe₂单晶在1.3 ~ 300 K和高达35T的磁场下的磁性和磁输运特性。研究发现，在施加高磁场情况下，电阻率在低温下表现为单杂质近藤效应的对数发散与费米液体行为的交叉转变crossover。在近藤温度TK = 12 K以上时，布里渊尺度的负磁电阻率表明近藤的特征来源于插层S = 1/2的V离子。磁化率和霍尔效应均在TK附近表现异常。利用改进的Hamann表达式，我们成功地描述了不同磁场下电阻率随温度变化的规律，表明了TK温度以下的特征峰是由于近藤共振的劈裂导致的。

The magnetization measurements were carried out using a SQUID-VSM-7T Quantum Design device. Electrical transport measurements were done in a Quantum Design PPMS-16T instrument using a standard four-probe method, with the electrical current applied along the plane of samples.

不同对称性保护拓扑态的量子材料因其独特的物理特性和潜在的应用前景，近年来引起了凝聚态学界的广泛关注。目前所发现的拓扑非平庸材料大多具有二维或三维的结构特征，而准一维(quasi-1D)拓扑材料却很少。在这里，我们报道了TaPtTe₅单晶体中的各向异性磁阻，霍尔效应和量子de Haas-van Alphen (dHvA)振荡，该单晶体具有层状结构的准一维PtTe₂链。 TaPtTe₅在低温下表现出各向异性磁阻和非线性霍尔效应。对dHvA振荡的分析揭示了两个主要振荡频率(63.5 T和95.2 T)，其对应的光有效质量和非零的Berry相位表明了TaPtTe₅中的非平凡带拓扑结构，这进一步得到了性原理计算的证实。我们的结果表明，TaPtTe₅与它的姐妹化合物TaPtTe₅和TaNiTe₅相似，是另一种含有拓扑狄拉克费米子的准一维材料。

The resistivity and low-field magnetoresistivity measurements were carried out in a physical property measurement system (PPMS-9, Quantum Design) with dc transport option. The Hall-effect measurement was performed by reversing the field direction and antisymmetrizing the data. Magnetic susceptibility measurements were performed on a commercial Quantum Design magnetic property measurement system (MPMS-7).

Co₂基Heusler合金表现出各不相同的磁性能。在此，我们将实验和性原理计算相结合，揭示了Co₂基Heusler合金Co₂HfSn中铁磁长程序的起源。用修正Arrott图分析、kouvelfisher法和临界等温分析等方法，实验测定了临界指数β=0.471(4)、γ=1.02(4)和δ=3.273(5)和居里温度(Tc=430 K) 。同时，为了探究Co₂HfSn中长程铁磁有序的起源，本研究采用自旋化密度泛函理论计算。此外，我们的理论分析表明，Co₂HfSn属于一个非常规的巡游磁性家族。100%自旋化的金属性和铁磁性源于Co d轨道，这也与传统的Ni、Co、Fe巡游磁性家族族不同，因为传统巡游磁性家族的磁性和金属性来源于不同的轨道。

The magnetization of the samples was measured by a superconducting quantum interference device vibrating-sample magnetometer (Quantum Design).

纳米2:17-type Sm-Co-Fe-Cu-Zr高温永磁体的钉扎位是1:5H晶粒边界(CBs)还是1:3R片层和1:5H CBs的交界位置仍然具有很强争议，尽管这种永磁体自19世纪70年代已广泛应用于先进产业。在此，通过改变第二步aging时间来调整富集Zr的1:3R片层的体积分数，我们研究了Sm₂₅Co_44.9Fe_21.5Cu_5.6Zr_3.0 (wt%)磁铁的钉扎行为。结果表明，在400℃下延长aging时间，可以在不改变细胞大小(即CBs体积分数)的情况下，有效扩大1:3R片层的体积分数。TEM显微表征和宏观磁测量结果表明，经过长期第二步aging后局部增厚的1:3R片层中断CBs处的磁畴壁，降低了有效钉扎面积，削弱了磁体的平均钉扎强度和矫顽力。因此，我们的工作支持了1:5H晶粒边界CBs是主要钉扎位点的结论，而不是1:3R的平板和1:5H CBs的交叉点，这可能为理解钉扎控制永磁体的硬磁性提供了重要的洞见。

The initial magnetization curves and magnetization hysteresis loops were measured up to 70 kOe at room temperature using a physical property measurement system magnetometer (PPMS, Quantum Design).