《Small》四川大学彭强、吴义辉：QFLS映射精准量化m-MTA钙钛矿薄膜1.18 eV 反式PSCs效率突破26.46%

2025-12-08 11:22:14 光焱科技股份有限公司

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一个甲氧基的位置差异，竟能让效率突破26.46%？

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点击上方观看视频！四川大学彭强、吴义辉团队通过挥发性位置异构体设计，让反式钙钛矿太阳能电池效率突破26.46%！QFLS映射精准量化1.18 eV，非辐射损失仅72 mV！想知道异构体如何精确调控结晶动力学？点击观看完整解析！

光电异构体调控钙钛矿结晶动力学实现高性能反式太阳能电池

研究背景与挑战

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）认证效率已超过27%，但要进一步提升性能和寿命，仍需克服薄膜质量不佳导致的能量损失，以及陷阱辅助非辐射复合的限制。薄膜的微结构、缺陷分布和晶向直接影响载流子动力学过程。

添加剂工程通过引入多活性位点分子与钙钛矿前驱体作用，可调节结晶动力学并减少缺陷。然而残留添加剂会在晶界累积，阻碍载流子传输并加速降解，因此挥发性添加剂的设计成为重要研究方向。

四川大学彭强教授、吴义辉教授团队在《Small》期刊发表研究，设计挥发性位置异构体——邻位、间位、对位甲氧基硫代苯甲醚（o-/m-/p-MTA）——精确调控钙钛矿结晶动力学。该研究探讨位置异构效应在添加剂工程中的作用，同时实现结晶调控与缺陷缓解，达成高效稳定的PSCs。研究结果显示，经过m-MTA处理的小面积器件（孔径0.09 cm²）达到26.46%的最高光电转换效率（PCE），且非辐射电压损失（Vnon-rad,loss）降至72 mV。此策略成功将1 cm²大面积器件的PCE提升至24.75%。（图4d）

准费米能级劈裂（QFLS）表征与载流子动力学解析

准费米能级劈裂（QFLS, ΔEF）是评估光吸收层薄膜质量和非辐射复合程度的关键参数，其数值直接反映薄膜在光照下可达到的最大电压极限，即VOC的上限。为了全面阐明m-MTA对光伏性能的影响，研究团队对玻璃/钙钛矿堆叠结构进行了光致发光量子产率（PLQY）映射测量，并计算了对应的准费米能级劈裂（QFLS）映射。

m-MTA处理后的器件表现出均匀且最高的QFLS值，达到1.18 eV，优于其他处理组的薄膜（图5d）。此结果证明m-MTA处理显着抑制了钙钛矿薄膜内部的非辐射复合，与电致发光（EL）分析的结果高度一致。

此外，研究团队通过多种光电检测手段，深入解析了载流子动力学和非辐射损失：

非辐射电压损失（Vnon-rad,loss）分析

Vnon-rad,loss是判断器件非辐射复合损失程度的直接指标。研究团队利用电致发光（EL）光谱进行评估，使用Enlitech REPS-VOC系统在暗态下完成测量。

在相当于1-sun模拟光照下JSC的注入电流密度下，对照组器件的电致发光效率（EQEEL）为2.5%，对应的Vnon-rad,loss为95 mV。引入m-MTA后，Vnon-rad,loss显着降低至72 mV。这显示VOC的提升主要归因于在体相和界面处对陷阱辅助非辐射复合的抑制。（图5c）

Urbach能量（EU）分析

为了量化薄膜内部的无序状态，研究采用傅里叶变换光电流光谱（FTPS）来分析Urbach能量，采用Enlitech PECT-600系统（FTPS）的HS-EQE模式进行。

对照组的平均EU为24.61 meV。经过m-MTA处理后，EU大幅降低至14.80 meV，证实m-MTA有效减少了能态无序和缺陷密度。（图5b）

陷阱密度（Nt）量化

通过空间电荷限制电流（SCLC）方法，研究团队量化了陷阱态密度。对于m-MTA器件，空穴传输器件的陷阱填充限制电压（VTFL）从对照组的0.513 V降至0.423 V；电子传输器件的VTFL从0.610 V降至0.528 V。相应地，空穴和电子陷阱密度Nt均有所降低。（图S14）

载流子复合动力学：

瞬态光电流（TPC）衰减时间缩短，瞬态光电压（TPV）衰减时间延长（图5e, S35），确认m-MTA处理提升了电荷提取效率，同时降低了载流子复合率。

QFLS及其相关的光电表征数据提供了全面的视角，证明m-MTA作为挥发性添加剂，成功调控了结晶过程，产生了低缺陷、高质量的钙钛矿薄膜，从根本上抑制了非辐射复合，从而提高了VOC和器件效率。

结论与研究成果

该研究证实了挥发性多功能添加剂中的位置异构性对于精确调控钙钛矿结晶的重要性。在所测试的三种异构体中，m-MTA表现出优异性能，这归因于其与前驱体PbI2和FAI的强烈配位和静电作用。m-MTA延缓了结晶过程，促进了均匀成核，最终形成致密、均匀、高结晶质量且无残留物的薄膜。

在器件性能方面，经过m-MTA处理的小面积（0.09 cm²）反式PSCs达到了26.46%的最高光电转换效率（PCE）。同时，此策略也成功放大至1 cm²大面积器件，获得24.75%的PCE。

m-MTA处理的另一项核心成果是最小化了非辐射能量损失，仅为72 mV。QFLS映像直接量化了薄膜质量的提升，高达1.18 eV的均匀QFLS值是实现高VOC和低能量损失的决定性因素。此外，未封装器件展示了良好的操作稳定性，在85°C热老化672小时后，仍能维持初始PCE的86%以上。（图5f）