《Matter》华北电力大学李美成教授：邻菲啰啉策略3,000 h长稳运行效率维持92% 倒置PSC效率突破26.55%

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钙钛矿太阳能电池(PSCs)的认证效率已突破27.0%。倒置PSC因工艺简化、载流子提取高效且与叠层电池兼容性好而受到关注,但异质界面(heterointerface)的稳定性问题始终限制其商业化进程。在多层器件结构中,钙钛矿与载流子传输层(CTLs)之间的界面容易因热、光照、电场等外部因素而产生缺陷、机械分离及材料降解,导致非辐射载流子复合(non-radiative carrier recombination),降低器件效率和长期稳定性。

华北电力大学李美成教授领导的研究团队设计并合成两种邻菲啰啉基(phenanthroline-based)异构体J2(2-(3,4-dimethoxyphenyl)-1,10-phenanthroline)与J5(5-(3,4-dimethoxyphenyl)-1,10-phenanthroline),采用铃木-宫浦偶联(Suzuki-Miyaura coupling)反应调控2位和5位反应位点。

研究团队将这些功能分子设计为分子交联剂(cross-linker)。J2针对顶部界面(钙钛矿/PCBM),具备共向结合位点(co-directional binding sites),与电子传输层PCBM([6,6]-phenyl-C61-butyric acid methyl ester)形成π-π相互作用,并通过甲氧基(methoxy groups)与钙钛矿配位。J5针对底部埋入界面(MeO-4PACz/钙钛矿),具备反向结合位点(opposite-directional binding sites),与空穴传输层MeO-4PACz([4-(3,6-dimethoxy-9H-carbazol-9-yl)butyl]phosphonic acid)形成π-π堆叠,同时通过邻菲啰啉的N原子与FTO衬底及钙钛矿层配位。这种策略增强了界面黏附力和机械耐久性,减少界面载流子非辐射复合,最终使尺寸为0.08 cm²的倒置PSC实现26.55%的冠军效率(图4B)。

外量子效率(EQE)光谱及其对应的积分电流由Enli Tech QE-R量测系统记录。

在标准AM 1.5G模拟太阳光下,冠军目标器件(Target PSC,面积0.08 cm²)的PCE达到26.55%(图4、表S3)。EQE光谱(图4C)积分得到的短路电流密度为25.71 mA cm⁻²。此积分电流值与J-V测量所得的电流密度26.21 mA cm⁻²(正扫)高度吻合,证明了电流测量的准确性。EQE结果显示,相较于对照组(Normal PSC),目标器件在整个吸收波长范围内的光电响应均有所增强,这与J-V曲线中短路电流密度(JSC)的提升一致。

该研究通过理性设计和合成邻菲啰啉基异构体J2和J5,实现了对倒置PSC顶部和底部异质界面的同步稳定化。这些定制化的分子交联剂通过π-π堆叠和选择性金属配位,强化了界面黏附性与机械耐久性。

QFLS分析与载流子动力学测量(TRPL、PL)提供了关键的电学证据,证实了分子修饰策略促进了界面载流子传输并抑制了非辐射复合。这种载流子动力学的优化,是器件开路电压提升至1.193 V,并实现26.55%效率的根本原因。

在稳定性方面,由于界面得到强化,未封装的目标器件在连续1-sun光照下运行3,000 h后,仍能保持其初始效率的92%(图5G)。

此外,在严苛的热循环测试(25°C至85°C)中,器件在经过150次循环后,仍维持初始效率的91%(图5F)。

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