2024-04-01 10:17:52, 谭平恒团队 HORIBA科学仪器事业部
拉曼散射中拉曼模强度的定量分析对理解材料的电子结构以及电子-声子耦合至关重要。层间声子是二维材料以及范德华异质结特有的声子模式,包括相邻刚性层沿面内振动的剪切模 (S) 和沿面外振动的呼吸模 (LBM)。特别地,LBM 的振动涉及所有刚性层,对其拉曼强度的分析能用于表征相关范德华光电器件的界面耦合以及分析器件质量。
经验键极化率模型是计算拉曼强度的重要模型,同样适用于二维材料中的层间声子。这种情况下,该模型可进一步简化为层间键极化率模型 (IBPM),并能够成功预测二维材料以及二元范德华异质结中 S 和 LBM 的拉曼强度。
然而,目前的范德华异质结器件组分复杂,同时各组分通常是具有特殊电子态的材料,例如具有丰富激子态的过渡金属硫化物以及具有可调谐范霍夫奇点的转角多层石墨烯 (tMLG)。在与组分中的特殊电子态共振的激发下,LBM 强度相对非共振情况会发生显著变化,这使得分析更为复杂。
因此,改进 IBPM 来定量分析共振与非共振情况下多元范德华异质结中 LBM 强度对于相关器件的界面表征至关重要。
近日,中国科学院半导体研究所谭平恒研究员带领研究团队提出了一种改进的 IBPM 来全面理解基于 tMLG 的多元范德华异质结中 LBM 在共振/非共振拉曼散射中的强度分布。
Figure 1. 通过改变转角多层石墨烯的范霍夫奇点跃迁和双层 MoS2 的 C 激子跃迁的相对能量差来调控 LBM 的拉曼强度分布。
该工作首先制备了多种包含 tMLG 组分的多元范德华异质结,并使用圆偏振拉曼散射对这些异质结中的 S 和 LBM 进行指认。通过共振拉曼技术对不同异质结中 LBM 的拉曼强度分布和共振行为的研究发现,在 tMLG 和 MoS2 构成的异质结体系中 LBM 的强度分布可以通过改变 tMLG 组分的界面转角进而调节其范霍夫奇点跃迁与 MoS2 组分中的C激子跃迁的能量差来进行操控。
接着,该工作提出了一种改进的 IBPM,通过考虑单独的二维材料和 tMLG 中的多个界面以及后者范霍夫奇点共振的贡献,来全面理解 LBM 在共振/非共振拉曼散射中的强度分布。模型很好地再现了实验得到的基于 tMLG 的三元和四元范德华异质结中 LBM 依赖于激发光能量和 tMLG 界面转角的强度分布。
这些结果表明,改进的 IBPM 能有效地理解并预测多元范德华异质结中 LBM 的相对强度。相关成果以“Interlayer bond polarizability model for interlayer phonons in van der Waals heterostructures”(《范德华异质结中层间声子的层间键极化率模型》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Nanoscale 上,并入选为 2023 Nanoscale HOT Article Collection。
Interlayer bond polarizability model for interlayer phonons in van der Waals heterostructures
Rui Mei, Miao-Ling Lin, Heng Wu, Lin-Shang Chen, Yan-Meng Shi, Zhongming Wei and Ping-Heng Tan*(谭平恒,中国科学院半导体研究所)
Nanoscale, 2024, 16, 4004-4013
http://doi.org/10.1039/D3NR06437A
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