天美讲堂丨气体分子激光开启独特的光谱窗口

2022-07-15 08:32:30, 天美天美仪拓实验室设备（上海）有限公司

太赫兹光谱区位于微波和红外波段之间，是电磁光谱研究和工业中最有前途的区域之一，但由于在该波段缺乏高功率发射源以及高灵敏度的探测设备，导致人们对太赫兹波的探索一直没有足够深入。对于太赫兹波段的构成没有统一的定义，但是通常认为0.1到10 THz (λ = 3 mm到30 μm)最广泛引用的频率范围是(图1)。由于它在电磁频谱中的位置，太赫兹辐射具有独特的穿透特性，使其在医学、生物学、安全、天文学、制药、材料科学和物理学等广泛领域的光谱学和成像应用极具吸引力。

Figure 1. The terahertz band: 0.1 to 10 THz. Courtesy of Edinburgh Instruments.

太赫兹源

太赫兹光谱学和成像应用均需要太赫兹辐射源。太赫兹源根据输出类型主要分为两种:超短脉冲和连续波。超短脉冲太赫兹源是太赫兹时域光谱技术(THz-TDS)的基础，该技术利用飞秒激光产生的超短太赫兹辐射脉冲对材料进行探测。超短脉冲导致了太赫兹频率的宽带宽，使得THz- TDS中能够快速采集时间，但低频分辨率限制了它在光谱应用中用处。对于需要高频分辨率的应用，或在单一的，明确的频率太赫兹激励，连续波太赫兹源是必需的。

目前商业上可获得THz不同范围的连续波太赫兹源的包括差频发生器、反向波振荡器、微波频率乘法器、量子级联激光器和光泵浦分子激光器等。但由于受到频率范围及低功率输出的局限性，对于在太赫兹范围内需要高功率离散频率谱线的应用，光泵浦太赫兹分子激光器可作为理想的光源。

太赫兹分子激光器

1970年，贝尔实验室的Tao-Yuan Chang 和Thomas J. Bridges首次演示了光泵浦太赫兹分子激光器。自那以后，光泵浦太赫兹激光器不断被改进和优化，以提供更高功率以及太赫兹辐射的频率范围。激光源是世界各地太赫兹研究实验室的主力工具。在科学界关于这类激光器有好几个名字，其中最常见的是光泵浦远红外(OPFIR)激光器。它也被称为光泵浦太赫兹激光器(OPTL)，太赫兹气体激光器和太赫兹分子激光器。

在光泵浦太赫兹分子激光器中，泵浦激光器利用光学的激发极性分子至更高的能级，从高能级分子辐射弛豫释放太赫兹激光。泵浦激光器有多种形式，最常见的是CO₂红外激光器，将其输出的CO₂红外激光耦合到太赫兹分子激光器中。这种耦合可以采用外部耦合方式，即泵浦激光器和太赫兹激光器均为独立激光腔。或者可以将泵浦激光器和太赫兹激光器能够同时耦合至同一个激光器外壳中，实现泵浦激光腔和太赫兹激光腔作为整体一个单独激光器。无论外部耦合还是内部一体化耦合方式均可实现CO₂红外范围单独输出使用。

激光器的主要部件和工作原理如图2所示。原理是基于爱丁堡仪器远红外激光器FIRL-100型号，其中二氧化碳分子泵、太赫兹激光器都集成到一个系统能够输出红外激光范围(9到11μm, 即 27至33THz)和太赫兹辐射范围(40 μm-1.22mm或0.25到7 THz)。

Figure 2. A schematic of an optically pumped terahertz molecular laser system. HV: high voltage. Courtesy of Edinburgh Instruments.

光泵浦激光器原理从CO₂泵浦激光器开始，激光腔中需要有二氧化碳/氮气/氦(CO₂/N₂/He)气体混合物流经放电管，在电激励的作用下，N₂分子与放电电子碰撞被激发并与CO₂分子发生碰撞，通过能将传递将能量给CO₂分子，大量CO₂分子被激发至00⁰1能级，从而使00⁰1和CO₂较低的02⁰0和10⁰0振动态之间实现粒子数反转，从而促进发生受激辐射产生激光(图3)。而He原子质量小，运动速度快可以加快与CO₂的分子碰撞，可以高效抽空亚稳态的分子，避免“瓶颈效应”。

Figure 3. A simplified energy-level diagram of the CO₂ lasing mechanism. ν: vibrational state. Courtesy of Edinbrgh Instruments.

为了产生太赫兹辐射，泵浦激光器的输出被聚焦并耦合到一个密封的太赫兹谐振腔中。该装置包括ZnSe布儒斯特窗口(在谐振器的一端形成真空密封)、输入耦合镜和二向色输出耦合器，该耦合器能够在反射红外泵浦光的同时提取太赫兹发射光。谐振腔被抽真空后，充满具有永久偶极矩的小分子的低压气体——这意味着分子中的两个或多个原子具有非常不同的电负性。CO₂泵浦激光的光泵浦将分子激发到振动激发态(图4)，在振动激发态内的旋转能级态J之间形成粒子数反转，可以进行受激辐射和激光产生。

Figure 4. A simplified energy-level diagram of the terahertz molecular laser. J: rotational state. Courtesy of Edinburgh Instruments.

分子的选择

广泛的激光活性分子可用于产生太赫兹激光。一般来说，分子应该具有永久的偶极矩，能够形成气体，并且具有能吸收泵浦激光频率（二氧化碳激光波长）的振动跃迁。这些要求可以通过使用轻量多原子分子如氟甲烷(CH₃F)、二氟甲烷(CH₂F₂)和甲醇(CH₃OH)来实现。已经在0.2- 8THz频率范围内具有超过1000条激光谱线。利用CH₃OH气体在2.52-5THz在太赫兹光谱和成像研究中特别常见，利用甲醇分子能级跃迁可以轻松地实现>100 mW的输出功率。

爱丁堡太赫兹气体激光器

英国 Edinburgh Instruments 公司生产制造爱丁堡在设计、开发和生产远红外/太赫兹光泵浦激光器上。FIR系列可以用于40μm—1.22mm（0.25-7.5THz）相干辐射的应用领域中。

爱丁堡太赫兹激光器共有三个系列可在宽光谱范围40um-1.22mm范围实现电频离散太赫兹光束，分别为一体化的FIRL100可实现高至150mW THz激光，FIR295分离式系列具有最高功率150mW/500mW可选，以及FIR395系列双腔太赫兹激光器可同时输出双束激光器功率之和为500mW用于等离子诊断等应用。

爱丁堡光泵浦太赫兹激光器可输出高质量高功率的太赫兹激光光束，为了在超宽光谱范围内实现THz功率的输出，激光器腔长能够进行宽范围可调，除优化功率外，还可以进行激光模式的选择。根据激光原理，激光模式与激光谐振腔腔长有关。激光器谐振腔中存在的是驻波，根据驻波条件，腔长等于半波长的整数时，可在激光功率计上读取到一个功率值。在不同半个波长的腔长下，功率大小和激光模式有可能不相同。爱丁堡太赫兹激光器太赫兹腔长可调，可输出高质量的90%以上的TEM₀₀高斯光斑。针对于对光斑质量要求高的应用，可用过调节激光器腔长进行激光选模。

爱丁堡设计。生产气体激光器包括远红外 THz 激光器、脉冲 TEA-CO₂ 激光器、CO 激光器、 CO₂ 激光器。广泛应用于气体吸收 / 气体分析、等离子体诊断、生物化学分析、干涉测量、固体物理 / 材料分析等众多领域。