迈向高效，超亮的量子点发光二极管

量子点发光二极管(QLED)

QLED由于其理想的显示特性在学术界和工业界备受关注。量子点（QD）发射的半峰宽比有机分子要窄得多，这意味着QLED可以提供比OLED更高的色域。QLED在高亮度显示和照明领域具有广阔的应用前景，例如投影显示器，汽车前照灯和室外标牌，这些应用都必须显着提高QLED的最大亮度，通常需要高达105-106 cd/m2的高亮度，这对QLED器件研究具有相当大的挑战性（图1）。

图1：QLED显示器。版权所有Engadget

QLED的效率

QLED存在效率下降的问题。当QLED的亮度增加超过某个阈值时，发光效率开始下降，这严重限制了可实现的最大亮度，其中的主要原因是焦耳热。为了获得高亮度，需要高电流密度，该电流密度会在QLED内部产生大量热量，从而提高了器件温度。在这个条件下，QLED内部的温度很容易达到100°C以上，高温导致发光效率严重下降，因为量子点的光致发光的量子产率随着温度的升高而降低，这是由于QD表面配体配位键键断裂和表面陷阱态的引入。为了让其在工业领域迅速发展，就必须着手解决高亮度下QLED的热稳定性问题。

Sun等人通过使用FS5一体化稳态瞬态荧光光谱仪和SC-80低温恒温器变温附件研究了具有不同表面配体的两个量子点发射体随温度变化情况（图2a）。QD一般涂有有机表面配体，可钝化其表面并提高性能。最常用的配体之一是油酸（OA），其通过羧酸基团键合到QD的表面（图2b）。为了研究表面配体配位键的断裂是否是效率下降的原因。本文中使用OA配体和DDT两种配体制备QD，DDT通过更强的硫键与QD相连（图2c）。

图2：a) FS5一体化稳态瞬态荧光光谱仪耦合SC-80低温恒温器变温附件;具有油酸表面配体（b）和DDT配体（c）的量子点。版权所有美国化学会2019

温度相关的光致发光光谱

为了研究DDT配体是否能提高QD的热稳定性，Sun等人使用FS5测量QD的温度相关的光致发光光谱。具有OA配体（QD-OA）QD的光致发光强度随温度的变化如图3b。将QD-OA薄膜加热到140°C时，光致发光强度被淬灭至其初始值的34％（左图）。将QD-OA冷却至室温（右图）后，光致发光不会恢复。这种不可逆的淬灭表明某些OA配体配位键已断裂，在QD表面上形成了永久的陷阱态。在图3c中，对具有DDT配体（QD-DDT）的QD重复相同的测量。QD-DDT的光致发光强度在加热时也会淬灭，但程度较小，保留了其室温值的70％。此外，冷却后淬灭的一部分是可逆的，并且光致发光恢复到其初始的85％。这些结果表明，具有DDT配体的量子点比OA配体更热稳定。

图3：具有OA和DDT配体的量子点的温度相关的光致发光光谱。版权所有美国化学会2019

温度相关的光致发光衰减

为了更好地了解量子点内部的重组动力学。使用FS5的TCSPC寿命功能测量了两个量子点的光致发光衰减谱图（图4）。两种量子点都表现出双指数衰减，这归因于量子点中的激子通过两个独立的通道重组：带对带重组和表面热辅助重组。随着QD-OA中温度的升高，能带重组的比例降低，并且大多数激子都经历了热辅助重组。由于激子通过QD表面上产生的陷阱态进行非辐射复合，因此光致发光寿命随温度升高而降低。此外，冷却至室温后，寿命无法恢复，这与图3中的稳态结果一致。然而，在QD-DDT中，经历热辅助重组的激子的比例也随温度而增加，与QD-OA相反。实际上，热辅助复合组分的寿命随温度增加而增加，这表明这些激子没有被表面陷阱态猝灭。此外，与稳态光谱中可逆地表现出的一致，当样品冷却时，光致发光寿命恢复到接近其原始值。

图4：使用TCSPC寿命模块测试具有OA和DDT配体的QD的温度依赖性光致发光衰减谱。版权所有美国化学会2019

稳态和时间分辨光谱结果共同表明，DDT配体具有优异的热稳定性，建立了配体配位结合力为QLED效率下降的重要来源的结论。

文章作者及论文原文

题目&杂志：Investigation on Thermally Induced Efficiency Roll-Off: Toward Efficient and Ultrabright Quantum-Dot Light-Emitting Diodes. ACS Nano

文章作者：Yizhe Sun, Qiang Su, Heng Zhang, Fei Wang, Shengdong Zhang, and Shuming Chen

DOI: 10.1021/acsnano.9b04879

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b04879

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