2021-06-04 09:18:12, zpx 日本电子株式会社(JEOL)
第一作者:赵晓续,宋鹏
通讯作者:罗鑫,Steve Pennycook, 罗健平
通讯单位:新加坡国立大学,中山大学
研究要点:
1. 首次合成了具有铁磁性质的自插层二维共价晶体库 (简称ic-2D)
2. 理论预测并实验证明自插层在二维材料中具有普适性
研究背景:
要点1. 金属原子的自嵌入及浓度调控
通过控制超纯Ta和S分子束的计量比,研究者发现当Ta:S通量比增加到1:6时,过量的Ta原子会附着在单层TaS2的表面, 并当Ta和S以过量的比例持续供应时,Ta原子会嵌入到双层TaS2的范德华间隙中,占据两个S层之间的八面体空位,从而获得自嵌入的Ta7S12ic-2D晶体。通过更进一步的控制Ta和S或(Se)生长源的比例,成果利用不同的生长方法系统的合成了插层量25%的Ta9S16相,33%的Ta7S12相,50%的Ta10S16相,66.7%的Ta8Se12相,以及100%的Ta9Se12相(图2)。相应的原子结构和插层量都被扫描透射电子显微镜(STEM)精确解析。
图1 TaS2晶体的自嵌入
图2 不同浓度Ta插层的TaxSy和TaxSey组成
要点2. 长程有序的铁磁ic-2D晶体
图3 Ta插入Ta7S12 ic-2D晶体中的铁磁性
要点3. ic-2D的普适性
为了研究其他TMDs是否出现了自插层现象,研究者对48种不同的插层TMD双层进行了高通量DFT研究。具体地,研究者考虑了在σ为33.3%或66.7%时,硫族元素S,Se,Te与过渡金属Mo,W, Nb, Ta, Ti, Zr, Hf, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Pd, Pt, Sn形成的TMDs(图4a)。在这组TMDs中,观察到了14个由非铁磁性MX2双层经自插层形成的磁性双层构型,即Ti8S12、Ti8Se12、Ti8Te12、Co7S12、Co7Se12、Co7Te12、Nb7S12、Nb7Se12、Nb7Te12、Mo7S12、Mo7Se12、Ta7S12、Ta7Se12和Ta7Te12(图4a突出显示特定的σ值和硫族元素)。值得注意的是,V组和VI组TMDs自插层后表现出较强的铁磁性(图4b)。另一方面,铁磁性的MX2双层,即VX2、CrX2、MnX2和FeX2,通过自插层可以保持铁磁性。为了验证理论预测,研究者尝试合成多种ic-2D材料(图4a)。通过CVD或MBE成功地生长了几种ic-2D晶体,即V11S16(图4c)、In11Se16(图4d)和FexTey(图4e)。这些晶体的拓扑特征和相应的FFT模式如图4f h所示。
图4 ic-2D晶体库
小结
原文链接:Zhao, X., Song, P., Wang, C. et al.Engineering covalently bonded 2D layered materials by self-intercalation. Nature581, 171–177 (2020).
https://doi.org/10.1038/s41586-020-2241-9
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