2020-02-27 23:30:44 布鲁克电子显微纳米分析仪器部
布鲁克纳米表面仪器部 刘阳 博士
美国范德堡大学的Sokrates T. Pantelides教授、橡树岭国家实验室的Petro Maksymovych博士和Nina Balke博士及其合作研究团队在铁电性的层状晶体方面取得重要进展。这项新的研究利用密度泛函理论和量子分子动力学模拟预测了一种铜铟硫代磷酸盐晶体的铁电性质,并用变温、变压的压电响应力显微镜研究了其独特的压电性质,验证了理论计算预言由铜的位移引起的单轴四重态的存在。该研究成果(Tunable quadruple-well ferroelectric van der Waals crystals)于2019年11月18日发表在《自然·材料》(Nature Materials)杂志上(Nature Materials, 2020. doi.org/10.1038/s41563-019-0532-z)。
层状硫代/硒代磷酸盐作为二维和准二维材料的调控电介质获得了广泛关注。这类材料中硫代磷酸根能使金属离子稳定在相对低的氧化态,以此为基础的能实现各种功能化的范德华异质结构。在铜铟硫代磷酸盐(CuInP2S6,CIPS)晶体中,层内的铜和铟沿相反方向移动,从而使其具有铁电性。已有工作报道CIPS具有非常罕见的负压电系数,然而前人工作并没有报道它的另一个高极化相态。Sokrates T. Pantelides教授及合作团队通过密度泛函理论(DFT)计算了CIPS晶体能量随着铜的位移的变化。以层中心为零点,作者计算了铜原子沿着z轴位移时的晶体能量,结果显示CIPS有两个稳定态,其一如图1a所示,铜原子位于层内,为低极化态(LP),具有相对大的的压电系数;其二如图1b所示,铜原子接近层内,与临近层的硫原子成键,为高极化态(HP),具有相对小的正压电系数。考虑铜原子沿z轴两个方向的位移,便得到如图1c所示四重势阱能量结构。
接着作者进行了压电响应力显微镜(PFM)以验证理论预测的压电性质。为了获得准确的PFM结果,作者用结构相同但无铜原子的In4/3P2S6(IPS)为无压电信号的参考样品,如图2a所示,CIPS的PFM结果显示了四种不同的铁电畴,压电系数分别为16.6和-11.8 pm·V-1(对应负向的LP和正向的LP态),以及2.9和-2.7 pm·V-1(对应正向的HP和负向的HP态),与理论计算结果相符。然后作者进行了变温PFM实验考察了CIPS的热释电性质及各相态的铁电性居里温度。
最后,作者利用压电响应翻转谱(SS-PFM)方法研究了CIPS各相态的外加电场响应性。如图3b所示,SS-PFM结果显示在外加直流电压下-LP态和+HP态的翻转或+LP态和-HP态的翻转,而不是+/-LP态或+/-HP态之间的翻转。这个结果再次验证了理论预测的四重势阱结构,CIPS中四种状态是由于铜沿着同一方向(z轴)位移产生的,而不同于其它材料中的多个二重势阱结构(即每个铁电畴对应一个轴向)。作者再用分子动力学模拟研究了CIPS的翻转性质,显示了这类材料在数据存储和电子器件等方面的广泛应用前景。
该工作中的所有PFM测试都是在Bruker公司的Dimension Icon原子力显微镜系统上完成的。Dimension ICON系统基于最先进的Nanoscope V型控制器,配有三个锁相放大器能够实现准确的压电信号测量,以及翻转电压谱等研究。除此之外,Dimension ICON系统还实现了压电信号测量与快速力阵列(Fast Force Volume)模式相结合,实现数据立方(DataCube)功能,得到样品每一点的铁电回线。另一方面,还可以利用接触共振放大压电信号,并能准确测得压电系数,实现极微弱压电响应的研究。DataCube-PFM功能还能同时获得样品的力学信息,是一套实现灵活可靠的纳米压电响应测试的强大工具。Dimension ICON系统还可以配置变温样品台附件以实现变温PFM测试。此外,将Dimension ICON原子力显微镜系统置于手套箱中,能够实现环境控制或压力调控的 PFM等高级应用功能。
本文相关链接:
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41563-019-0532-z
Bruker Dimension Icon原子力显微镜介绍:https://www.bruker.com/products/surface-and-dimensional-analysis/atomic-force-microscopes/dimension-icon/overview.html
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