揭示中等挥发性有机物对生物质燃烧气溶胶的重要贡献 | NSR论文

2024-03-14 09:52:36, 《国家科学评论》 TOFWERK中国-南京拓服工坊


生物质燃烧排放所生成的二次有机气溶胶(SOA)对空气质量和气候有重要影响。在最近发表于《国家科学评论》(National Science Review, NSR)的一项研究中,山东大学李坤教授团队通过开展国际合作揭示了中等挥发性有机物在生物质燃烧SOA形成中的显著作用,为深入探讨生物质燃烧排放对环境的影响提供了新的视角。

生物质燃烧:重要的大气污染源

以森林大火和居民取暖为代表的生物质燃烧会排放多种大气污染物,对环境产生一系列负面影响。具体来说,生物质燃烧是全球最大的大气痕量气体和气溶胶来源之一,这些污染物在大气中的传输和演化影响着平流层臭氧、辐射平衡、云的形成等。随着全球变暖,森林大火的频率和强度逐年攀升,生物质燃烧对环境的影响变得愈发重要。

本研究:首次直接揭示IVOCs的重要贡献

生物质燃烧排放的有机气体可以与大气中的氧化剂反应生成SOA。传统观点认为,生物质燃烧排放的挥发性有机物(VOCs)是SOA的主要来源。虽然中等挥发性有机物(IVOCs)也占有不可忽略的比例,但它们对SOA的贡献并未被实验直接证实。

这项研究使用新开发的层流氧化反应器(LFOR),首次直接证明了生物质燃烧排放中IVOCs对SOA生成的突出贡献。LFOR与传统烟雾箱研究方法的差异在于它可以大幅减少氧化中间产物的损失,因此,可以获得更为准确的SOA产量。本研究发现,生物质燃烧排放中IVOCs贡献了约70%的SOA,比VOCs的贡献高出两倍以上。

图1. 生物质燃烧排放中不同种类有机气体对SOA的贡献

此外,本研究通过使用Vocus PTR-TOF等先进技术,对IVOCs的组成、浓度和SOA生成产率进行了详细的研究。结果显示,生物质燃烧中的IVOCs组成基本为C4-9O1-3的物质,并且生成SOA的潜力较高,其平均SOA产率约为100%,显著高于VOCs的产率。

图2. 生物质燃烧中IVOCs成分和SOA产率

研究人员指出,以往开展的SOA生成研究可能低估了较低挥发性化合物(如IVOCs及其氧化产物)在复杂排放源中的贡献。因此,这些研究结果需要谨慎使用,并可能需要通过更先进的氧化反应器(如LFOR等)进行重新评估。这对于更准确地模拟大气化学过程和理解复杂排放源的SOA形成机制至关重要。

研究意义和展望

这项研究推动了对生物质燃烧排放的认知,重新定义了生物质燃烧中SOA的主要来源。同时,所获得的生物质燃烧IVOCs的SOA产率可以显著改善外场研究中SOA产生的参数化。在未来的研究中,借助生物质燃烧IVOCs的排放数据,能够估算它们的SOA产量,从而提高对复杂排放源SOA形成的理解。这一系列发现有助于填补有关生物质燃烧排放IVOCs的知识盲区,为深入理解大气气溶胶的形成机制提供了重要线索。

这项研究以“Uncovering the dominant contribution of intermediate volatility compounds in secondary organic aerosol formation from biomass-burning emissions”为题在线发表于NSR。山东大学李坤教授和瑞士保罗谢尔研究所Andre Prevot教授为通讯作者,其他主要作者包括山东大学杜林教授、瑞士保罗谢尔研究所David Bell研究员、Jay Slowik研究员、Imad El Haddad研究员、博士生张君、王甜甜等。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、瑞士国家科学基金、欧盟玛丽居里学者基金等项目的资助。

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https://doi.org/10.1093/nsr/nwae014


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