用户速递|Angew. Chem. : 18%记录效率！低维异质结助力碳基无机钙钛矿太阳电池

2023-07-18 19:27:39, 光电行业都会关注北京卓立汉光仪器有限公司

碳基无机钙钛矿太阳电池

钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其高效率和低成本的优势获得广泛关注与研究。然而，钙钛矿在成核和晶体生长的过程中不可避免地会形成缺陷，被认为是制约器件光伏性能和稳定性的重要原因。在近几年的研究中，有机卤化铵盐常被用于钝化钙钛矿的表面缺陷，其作用机理大致可分为分子钝化机制和LD/3D异质结机制。通过化学反应形成LD/3D异质结构不仅可以钝化点缺陷，还可以通过消除不需要的表面晶相和修复针孔、裂纹等形态缺陷来重建3D钙钛矿表面，被认为是一种比分子钝化更强大的界面工程方法。

今天小编为大家分享一篇来自华南农业大学饶华商&钟新华团队的新研究成果，希望对您的科学研究或工业生产带来一些灵感和启发。

近日，华南农业大学饶华商&钟新华团队在碳基无机钙钛矿太阳电池上取得重要进展，研究成果以“1D Choline-PbI₃-Based Heterostructure Boosts Efficiency and Stability of CsPbI₃ Perovskite Solar Cells”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie（DOI：10.1002/anie.202303486）上。华南农业大学张键鑫博士生为第一作者，饶华商副教授为通讯作者。

Figure 1. a) XRD patterns of CsPbI₃ films without (w/o) and with ChI treatment. b) Temporal evolution of the suspicious peaks from XRD with ChI treatment under ambient atmosphere (RH = ~80%). c) XRD patterns of ChI-PbI₂ crystal powder and simulated ChPbI₃. d) Schematic crystal structure of hexagonal ChPbI₃. e) ToF-SIMS depth profile of Ch⁺, Pb²⁺, I⁻ and Ti⁴⁺ in CsPbI₃/TiO₂ film with ChI treatment.

该团队通过详细的相结构演变追踪和单晶解析发现，ChI处理CsPbI₃表面的过程中会原在表面和晶界处原位生成1D结构的ChPbI₃（Figure 1）。1D ChPbI₃的原位生成与原始的3D CsPbI₃形成1D/3D异质结构，通过进一步的光电测试（稳态荧光和荧光衰减）证明了1D/3D异质结构能够有效地的钝化薄膜缺陷，显著地提高了光致发光寿命，抑制非辐射复合损失（Figure 2）。

Figure 2. a) Evolution of XRD patterns of CsPbI₃ films with ChI treatment over time at room temperature (25 °C). b) XRD patterns of CsPbI₃ films without and with ChI treatment annealed at different temperature for 15 min. c) PL spectra for CsPbI₃ films with ChI treatment over time at room temperature. d) PL spectra for 3D-film and 1D/3D-film. e) PL delay curves of 3D-film and 1D/3D-film.

由于1D ChPbI₃本身超疏水能力，1D/3D异质结的形成极大地增强了钙钛矿薄膜的水分稳定性。另外，1D ChPbI₃优异的化学惰性和在其形成过程中修复不需要的δ-CsPbI₃缺陷，抑制坏点的扩散，可以显著增强CsPbI₃薄膜的稳定性。（Figure 3）

Figure 3. a) Photos showing color changes of 3D- and 1D/3D-film at RH=40~50% over time. Evolution of XRD patterns of b) 3D- and c) 1D/3D-film at RH=40~50% over time. The color bar on the left side represents time, and the color bar on the right side indicates the XRD intensity. d) XRD patterns of ChPbI₃ crystals before and after soaking in water for 6 h. e) XRD patterns of 3D-film containing δ-CsPbI₃ blemish before and after ChI treatment. f) Schematic illustration of inhibition of δ-phase by ChI treatment on CsPbI₃ surface.

鉴于1D/3D结构的构建对CsPbI₃薄膜缺陷态钝化和稳定性提高方面的作用，组装的 CsPbI₃ C-PSC的稳定性显著增强，器件的光电转换效率从原始的13.69%提升至18.05%并获得了17.8%的认证效率，这是目前无空穴传输材料的碳基无机PSCs新的效率记录（Figure 4d）。进一步探究了V_oc对入射光强度的依赖性，Mott-Schottky等测试，证明了ChI处理可以通过构建1D ChPbI₃/3D CsPbI₃异质结构，有效抑制器件中的非辐射复合，从而显著提高V_oc。（Figure 4）

Figure 4. a) Statistic distribution of Voc and PCE of C-PSCs based on various concentrations of ChI solution based on 30 individual devices. b) Forward and reverse J–V curves and c) SPO curves of 3D- and 1D/3D-cells. d) Summarized PCE values of reported inorganic C-PSCs. e) Voc dependence on light intensities and f) Mott–Schottky plots of 3D- and 1D/3D-cells.

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303486

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