清华大学丨骆广生,盛林,昌宇,邓建:阶梯式T型微通道内有序气泡群的形成和流动特性研究

2023-05-07 16:21:13, 盛林等欧世盛（北京）科技有限公司

阶梯式T型微通道内有序气泡群的形成和流动特性研究

盛林昌宇邓建骆广生

（化学工程联合国家重点实验室，清华大学化学工程系，北京 100084）

DOI：10.11949/0438-1157.20221014

摘要微流控技术制备微气泡因其过程可控、操作范围宽等特性而备受关注。选择阶梯式T型微通道作为微气泡生成的设备，利用高速摄像机研究了高气相含量下气泡群的自组装行为和流动特性，探索了液相体积流量、液相黏度、气相输入压力和通道宽度等因素对气泡群的影响规律。结果表明，只有当通道内的气相含量大于液相含量时才能形成有序的气泡群(气泡群晶体)，且气泡群晶体在受限空间内能够沿着通道宽度或深度方向自组装成不同行数的结构。此外，系统研究了不同操作参数对气泡群晶体运动速度的影响规律。气泡群晶体运动速度随着液相体积流量变化的规律与气液两相的总体积流量变化规律一致。最后，提出了提升气液体系流动理想性的策略，并构建了预测气泡群晶体流动理想性的无量纲数学模型。

关键词微通道；气液两相流；气泡；晶体；流动特性

引言

近年来，微化工技术因其优异的传热传质性能、精准的停留时间控制及过程本质安全化等特点，在化学反应^[1-4]、材料合成^[5-7]、液液萃取^[8-9]以及气体分离^[10-11]等领域得到学术界和产业界的广泛关注。特别地，相比于液液体系，由于气液体系的高黏度/密度差异等特性，使气液微反应技术的发展更是成为了化工学科发展的前沿问题。微通道内两相流动状态可划分为：平行流、Taylor流、泡状流和环状流^[12]，其中具有操作范围宽、流动过程稳定性好等特性的Taylor流型在实际反应过程中得到了广泛应用。经过过去二十年的发展，用于气液Taylor流生成的微结构主要包括T型微通道^[13]、聚焦流型微通道^[14]和同轴环管型微通道^[15]等，其中T型微通道因其加工简单和易于设备放大等特点成为常用的微通道结构^[16]。

Garstecki等^[13]首次阐明了T型微通道内气泡生成的决定性因素是气泡生成过程上下游的液相压差，并发现气泡的尺寸和气液两相的体积流量比呈线性关系。众多研究表明相比于特征尺寸为厘米级别的传统通道，微尺度下界面张力对多相体系的流体力学特性有着重要的影响^[17-18]。Luo等^[19]首次在气液体系引入了气液界面张力来定量描述T型微通道所生成的气泡尺寸，并表明气泡尺寸和气液两相的体积流量比以及液相毛细管数（Ca）呈幂次关系，基于上述两个无量纲参数的气泡尺寸预测模型得到了广泛的采用^[14, 20-23]。值得注意的是，对于常规T型微通道而言，气泡尺寸的调控方式大多基于调控气液两相的体积流量比或物性参数（黏度、界面张力等）。因此，较小尺寸的气泡往往是通过消耗大量的液相体积流量来实现的，从而使得整个微通道内气液微分散体系的比表面积严重下降。Su等^[24]系统性地总结了微通道内气液两相流的流动行为和传质特性，由于大多气液反应过程的传质阻力都集中于液相，因此提高气液传质比表面积的同时还能减小相邻气泡间液相的体积是进一步提高微通道内气液反应性能的关键。Fu等^[25]通过三级的T型分支结构二次破碎成功实现了一个长气泡向八个超短气泡的转换，短气泡间只有极薄的液膜，整个体系的传质比表面积达到8000 m²·m^-3，且该流型下的传质性能最佳。基于此，本课题组前期成功开发了一种阶梯式T型微通道，实现了超短气泡的一步制备，微通道内气液微分散体系的传质比表面积可高达10400 m²·m^-3[20]。

微通道内的气液流动特性（运动速度、压降等）是微通道反应器设计的基础。对于微通道内常见的气液Taylor流型，Fukano等^[26]发现气泡的运动速度和气液两相表观平均流速呈正比关系。进一步地，Mishima等^[27]发现Fukano等^[26]报道的比例系数和微通道的尺寸呈幂次关系，并对他们提出的气泡运动速度预测模型做了相应的修正。除了上述的线性关系外，微通道内气液Taylor流型下的气泡运动速度和气液两相表观平均流速呈非线性关系也被学者们广泛报道^[28-30]。然而，对于本课题组开发的阶梯式T型微通道内具有高气液比表面积的短气泡流动特性还未见报道。且对于常规T型微通道，气液分散处没有通道结构的改变，产生的气泡只表现出一维的流动方式，即沿着通道轴向方向。而对于本课题组开发的阶梯式T型微通道，气液分散处有明显的通道结构变化，液相流场的迅速改变使得气泡的流动状态由一维转向二维或三维^[31-32]，和常规T型微通道内的流动特性有着明显差异。更重要的是，研究者们发现当微通道内的气相含量过高时，气泡和气泡会发生相互作用进而形成结构高度有序的气泡群结构，该气泡群结构也被Garstecki等^[33-34]命名为气泡群晶体。“晶体”一词最初指具有对称排列平面的自然几何规则形式的均匀固体物质，但随着时间的推移，晶体的定义已经有了很大的演变，现在它更为广泛的定义是指显示出一定程度的规律性或秩序的系统，无论是固体还是软物质（液滴或气泡）^[35]。基于上述讨论，为了丰富阶梯式T型微通道内的气液流动特性并填补微通道内高气相含量下气泡群晶体流动行为的研究空白，本工作以阶梯式T型微通道作为气液分散设备来生成气泡，首先系统性地研究通道宽度对微气泡群自组装成有序结构（气泡群晶体）的影响规律。然后，进一步考察液相黏度、液相体积流量、气相输入压力和通道宽度等参数对气泡群晶体流动速度的影响规律。最终，提出提升气泡群晶体流动理想性的策略并构建预测气泡群晶体运动速度的无量纲数学预测模型。

1 实验材料和方法

1.1 实验试剂

本文采用四种不同质量分数（80%，86%，90%，93%）的甘油水溶液作为连续相，氮气作为分散相，在甘油水溶液中加入质量分数为0.3%的十二烷基硫酸钠（SDS）以降低气液界面张力并防止气泡群晶体发生聚并。氮气由北京华元气体化工有限公司提供，甘油由上海泰坦科技股份有限公司提供，十二烷基硫酸钠由北京百灵威科技有限公司提供。气液体系的物性参数如表1所示，甘油水溶液的密度由数字密度计（LC-MDJ-600G, LICHEN Technology, 中国）测定，甘油水溶液的黏度由数字旋转黏度计（DV-Ⅱa+P, Brookfield, 美国）测定，气液体系的界面张力通过基于悬滴法的界面张力仪（OCAH200, DataPhysics Instruments, 德国）测定。

表1 气液体系的物性参数（25℃）Table 1 Physical properties of the gas-liquid system （25℃）

1.2 实验装置

用于微气泡晶体生成和流动特性研究的实验装置如图1所示，主要包括流体输送系统，阶梯式T型微通道以及图像采集系统。气瓶中的氮气通过一个恒压进样控制器（OB1 MK3, Elveflow, 法国）输送到微通道内，其设定的压力为表压。不同质量分数的甘油水溶液通过高压注射泵（LSP01-BH, Longerpump, 中国）输送到微通道内。微通道水平放置在显微台（BX51, Olympus, 日本）上并在其正上方放置高速摄像机（i-SPEED TR, Olympus, 日本）以记录气泡群晶体的流动特性，摄像机拍摄的速率固定为2000帧·s^-1。改变气相输入压力或液相体积流量后，均需要等待至少2 min以上再记录数据，以保证气液体系达到稳定的流动状态。

图1 实验装置示意图Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup

阶梯式T型微通道的结构如图2所示，其主要由一个阶梯状的主通道和石英毛细管（富友石英玻璃厂）垂直嵌入的支通道所构成。微通道是在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）基材上通过数控机床雕刻而成，同时和另一块相同外观尺寸的PMMA板在热压机（SCJ40X125-50-S, TECHSON Technology, 中国）上通过无水乙醇键合而成。热压过程的操作压力和温度分别为0.5 MPa和70℃，热压时间为3 min ^[20]。石英毛细管的外径（OD）为365 μm，内径（ID）为75 μm。主通道的宽度（W）为400 μm，深度（H）为365 μm，台阶缩口处的宽度（w）为200 μm。为了研究通道尺寸对气泡晶体流动特性的影响规律，在宽度为400 μm的通道下游逐步增加通道宽度，分别为600、800和1000 μm，如图2所示。

图2 阶梯式T型微通道结构图（标尺为200 μm）Fig.2 Structure of the step T-junction microchannel (the scale bar is 200 μm)

2 实验结果与讨论

2.1 操作参数变化规律

本工作气体采用的是恒压进样方式，为了准确描述后续的流动特性，首先通过不同操作条件下得到的气泡体积（V_B）和生成频率（f）计算出真实的气相体积流量（Q_G）和气相含量（β）。从图3(a)可知，气泡体积随着液相体积流量（Q_L）的增加而逐渐减小，但气泡生成频率却随着液相体积流量的增加而逐渐加快。从图3(c)可知，当气相输入压力恒定时，气相体积流量随着液相体积流量的增加而减小，且下降速率也逐渐变缓。液体体积流量的增加伴随着气相体积流量的下降，因此整个体系的气相含量也随着液相体积流量的增加而逐渐下降。此外，进一步考察了气相输入压力和液相黏度对气相体积流量和气相含量的影响规律。从图3(b)可知，在相同的液相体积流量下，气相体积流量随着气相输入压力的增加显著增加，但却随着液相黏度的增加而急剧下降。从图3(d)可知，通道内的气相含量随着液相体积流量的增加几乎呈线性下降的规律，下降速率随着液相黏度的增加而增加，随气相输入压力的增加而减小。值得注意的是，由于本工作聚焦于结构有序的气泡群（气泡群晶体）的生成和流动特性，则气泡之间会有相互挤压作用^[36]。随着微通道内气相含量的减小，气泡间的相互作用会逐渐变弱，因此气泡群晶体的高度有序结构[图4(a)]会在某一气相含量下被突然打破，气液体系变为无序排布的气泡群流动[图4(b)]。单位体积正方体内切球的体积占比为52.35%，当气体含量小于该值时，根据系统界面能最小原则，气泡不会相互挤压以防止增加气液界面面积；反之，当气体含量大于该值后，气泡与气泡的排布便会在通道内发生结构调整甚至相互挤压，以此生成有序的气泡群（气泡群晶体）。从图3(d)可知，本工作所有高度有序结构下的气相含量最小值为55%，大于气泡出现相互作用的临界值52.35%。此外，关于常规T型微通道内气泡生成条件下的气相含量大于52.35%的工作已被广泛报道，但均没有高度有序的气泡群晶体生成^{[11, 13, 21, 37-38]}，其主要是因为在高气相含量时常规T型微通道内的气泡尺寸远大于通道尺寸。同时，本课题组前期研究了气泡群在较大通道内的流动状态也没有观察到高度有序的晶体结构，其主要原因是通道内的气相含量均小于50%^[36]。因此，生成稳定且有序的气泡群（气泡群晶体）结构的两大先决条件是：（1）通道内较高的气相含量，通常大于52.35%；（2）通道内的气泡尺寸小于或等于通道尺寸。

图3 不同操作参数的变化规律Fig.3 Variation rules of different operating parameters

图4 气泡群流动状态图Fig.4 Photograph of the bubble swarm flow state

2.2 气泡群晶体自组装行为

总地来说，根据Hatch等^[39]定义的微通道内晶体的排布方式，晶体结构（以标准球形为例）可以分为1维、2维和3维结构。具体地，1维晶体结构是指在通道宽度和深度方向上均只有一行气泡；2维晶体结构是指在通道宽度或深度方向有一行气泡，而另一个维度有两行或多行气泡；3维晶体结构是指通道宽度和深度方向都至少有两行气泡，晶体结构如图5所示。由于本工作的有序结构由气泡所构成，为了方便下文描述，将结构排布高度有序的气泡群都统称为气泡群晶体。

图5 微流体晶体在微通道内的堆叠示意图Fig.5 Schematic diagram of microfluidic crystals stacked in a microchannel

Garstecki等^[33]报道了在通道宽度和深度分别为1000 μm和25 μm的微通道内，气泡群晶体只有1维和2维结构，且2维晶体结构时气泡沿通道宽度方向的行数为1~3行。特别地，Raven等^[34]发现在通道宽度和深度分别为1000 μm和100 μm的微通道内，气泡群晶体在通道深度方向的行数为1时，通道宽度方向的气泡行数会在一行和两行之间动态变化，也就是说气泡群晶体会在1维和2维结构之间发生周期性转换。上述两个工作的气泡群晶体由于通道深度尺寸的限制，在深度方向上只会出现单层排布，由于本工作通道的深度（H=365 μm）远大于上述两个工作的通道深度，因此本工作四个不同宽度的通道里均会出现沿着通道深度方向有两行气泡的分布状态，如图6所示。总地来说，在微气泡生成的通道（H=400 μm）里沿通道宽度方向只会有一行气泡；在通道宽度为600 μm的通道里气泡群晶体沿通道宽度方向会出现一行或两行的分布状态；在通道宽度为800 μm和1000 μm的通道里气泡群晶体沿通道宽度方向会表现出两行、三行或四行的分布状态。但值得注意的是，在宽度为800 μm和1000 μm的通道均没有发现Garstecki等^[33]报道的1维气泡群晶体结构。其原因大致如下，当通道深度较小时（如25 μm），气泡和通道壁面之间的相互作用（深度方向）已经处于较高值，气泡沿着流动方向和在相邻气泡相互挤压作用下只能往通道宽度方向拉伸，因而可以在较宽通道里表现出长宽比极小的1维气泡群晶体结构。但当通道深度较大时（如本工作的365 μm），上述的气泡间沿着流动方向的相互作用可一部分转移到气泡与壁面之间（通道深度方向），使得气泡与壁面在通道深度方向上有很强的相互作用；同时较大通道内的气泡运动速度明显降低，气泡间沿通道流动方向的相互作用会进一步减弱，所以气泡群晶体在大通道内没有观察到1维结构。

图6 气泡群在不同尺寸通道内的自组装行为Fig.6 Self-assembly behavior of bubble swarm in channels with different widths

此外，考察了在相同气相输入压力和液相黏度的操作条件下，气泡群晶体在不同通道内的排布行数随液相体积流量的变化规律，如图7所示。在同一个宽度的通道内，气泡群晶体沿着通道宽度方向的行数随着液相体积流量的增加呈增加趋势。这主要是通道内的气相含量随着液相体积流量的增加而逐渐下降[图3(d)]，气泡群晶体的结构特点是气泡间只有极薄的液膜；但随着气相含量的减小，气泡间的液体会越来越多，气泡间的相互作用逐渐减弱，因此气泡群晶体更倾向于在通道内再分布为多行流动的状态。在同一个液相体积流量条件下，气泡群晶体的行数随着通道宽度的增加也呈增加趋势。这主要是气泡群晶体由400 μm的通道流向1000 μm的通道的过程是一个由受限空间向非受限空间的转换，所以气泡群晶体可以在通道宽度变化的时候发生再次排布。总地来说，在较高的气相含量和受限的空间内气液体系会更容易表现出长宽比较小的单排微气泡群晶体（1维）分布状态。

图7 气泡群晶体沿通道宽度方向排布行数分布Fig.7 The number of rows of bubble swarm crystals arranged along the width of the channel

2.3 气泡群晶体运动速度

气泡群晶体运动速度对微通道反应器的设计具有极其重要的指导意义。本节主要考察了不同操作参数对气泡群晶体运动速度的影响规律。由于Raven等^[34]报道了相同尺寸的微气泡晶体在微通道内沿通道宽度方向呈一行分布和两行分布时的气泡群晶体运动速度会发生明显变化，因此首先考察了通道宽度为400 μm的通道内一行气泡群晶体的运动速度(图8)。可以发现，当气相输入压力为60 kPa和80 kPa时，气泡群晶体的运动速度随着液相体积流量的增加而逐渐增加；而当气相输入压力为100 kPa和120 kPa时，气泡群晶体的运动速度会先呈下降趋势然后再缓慢增加，这一现象和Sheng等^[38]在微通道内气液Taylor流的气泡运动速度变化规律一致。为了找到上述不同压力下两个不同现象的原因，进一步计算了气液两相的总体积流量随着液相体积流量的变化规律，如图9所示。在气相输入压力为80 kPa时，气液两相的总体积流量随着液相体积流量的增加而逐渐增加；而当气相输入压力为120 kPa时，气液两相的总体积流量随着液相体积流量的增加同样表现出先减小后增加的规律。气泡群晶体的运动速度规律与气液两相的总体积流量的变化规律一致，也就是说气泡群晶体的运动和气液两相都密切相关。对于低气相输入压力下没有观察到运动速度先下降这一现象的原因主要为：气液体系的流动稳定性会随着气液两相体积流量比的增加而逐渐减弱，较高的气相输入压力可以降低体系气液相比对液相体积流量变化的敏感度[图3(d)]，从而气液微分散体系可以在较宽的液相体积流量范围内稳定操作；而在较低的气相输入压力条件下，当气液相比较大时整个体系的稳定性较差（本工作只聚焦于稳定的流动状态），因此没有观察到气泡群晶体运动速度下降的阶段。此外，还进一步考察了在相同操作条件下气泡群晶体在不同宽度通道内的运动速度变化规律，如图8所示。微通道宽度对气泡群晶体的运动速度有着显著影响，其原因主要包括两点：（1）通道宽度的增加使得气液两相的表观平均流速下降；（2）气泡群晶体沿着通道宽度方向的行数逐渐增加^[34]。重要的是，从图8可知通道尺寸的增加并不会改变液相体积流量对气泡群晶体运动速度的影响规律。

图8 气泡群晶体运动速度的变化规律Fig.8 Variation rules of the velocity of the bubble swarm crystal

图9 气泡群晶体运动速度和气液两相的总体积流量随液相体积流量的变化规律Fig.9 Variation of the velocity of bubble swarm crystal and total volumetric flow rate of gas-liquid two-phase with volumetric flow rate of liquid phase

2.4 气泡群晶体流动理想性

相比于传统间歇反应釜的气液两相停留时间分布宽等问题，微通道内流体的低Reynolds数特性在一定程度上保证了气液流动的平推流效应^[40]。为了定量描述本工作气泡群晶体的流动理想性，本节以气泡群晶体偏离气液两相表观平均流速（u_TP）的程度来表征体系的流动理想性。首先考察了通道宽度和液相体积流量对流动理想性的影响。从图10(a)可知，气液两相的表观平均流速在所有操作条件下均小于气泡群晶体的运动速度。从图10(b)可知，当液相体积流量一定时，气泡群晶体运动速度和两相表观平均流速比值（u_B/u_TP）随着通道宽度的增加而逐渐减小。当通道宽度为400 μm时，两个流速的比值随着液相体积流量的增加而增加（流动理想性变差）。其原因是气泡与通道壁面之间的液体区域随着液相体积流量的增加而增加，通道壁面与气泡之间区域的液相泄流是两相运动速度产生偏差的根本原因^[37]，所以整个体系在气泡生成通道内的流动理想性会随着液相体积流量的增加而逐渐变差，这一现象与微通道内Taylor流的规律一致^[29]。然而当通道宽度为600、800和1000 μm时，两个流速的比值却随着液相体积流量的增加出现下降（流动理想性增加）的趋势。为了找到宽度为400 μm的通道和其他三个通道的理想性规律相反的原因，以宽度为1000 μm通道为例，进一步考察了气泡群晶体在通道内的流动状态[图10(c)]。可以发现通过气泡群在通道内的自组装行为，气泡群晶体沿着通道宽度方向的行数随着液相体积流量的增加而增加且排布更加紧凑，通道横截面上气泡个数的增加有利于阻碍液相的渗流效应。同时气泡和通道壁面之间的液体区域在不同的液相体积流量下几乎保持一致，所以上述两个因素共同导致了整个体系在宽度为1000 μm通道内的流动理想性会随着液相体积流量的增加而增加这一规律。此外，Choi等^[18]发现当微通道截面的纵横比为0.47时Taylor气泡的运动速度几乎等于气液两相的表观平均流速。对于本工作所使用的宽度从400 μm到1000 μm的四个通道，其截面的纵横比分别为0.913、0.608、0.456和0.365。从图10(b)可知，只有通道宽度为800 μm和1000 μm的通道（截面纵横比为0.456和0.365）才会出现气泡群晶体的运动速度和气液两相的表观平均流速很接近的情况。此外，Sheng等^[36]在通道宽度和深度分别为1100 μm和365 μm的通道（截面纵横比为0.332）内发现气泡群在气相含量相对较高的时候也出现了上述二者流速相同的情况。也就是说，不管是微通道内最为常见的气液Taylor流型、非规则气泡群流型还是本工作高度有序的气泡群晶体流型，只有当微通道截面的纵横比较小时才会出现严格的理想平推流。

图10 通道宽度和液相体积流量对流动理想性的影响规律Fig.10 Influence of channel width and liquid volumetric flow rate on flow ideality of the system

此外，考察了气相输入压力对气泡群晶体运动速度和体系流动理想性的影响规律，如图11所示。从图11(a)可知，尽管气泡群晶体的运动速度在不同气相压力下随液相体积流量的变化规律有区别，但当液相体积流量一定时，气泡群晶体的运动速度都随着气相输入压力的增加而增加，这与气液Taylor流型下气泡运动速度的规律一致^[38]。由于整个体系对气相输入压力的变化都极为敏感，当液相体积流量一定时，很难在五个不同的气相输入压力（60~140 kPa）下都得到高度有序的气泡群晶体流型。因此，以气相输入压力100 kPa和120 kPa为例，考察了气相输入压力对流动理想性的影响规律。从图11(b)可知，当液相体积流量一定时，体系的流动理想性均随着气相输入压力的减小而逐渐变差。其原因主要包括以下两点：（1）在相同的液相体积流量下，气泡与通道壁面之间的液体区域（液体渗流）随着气相输入压力的减小明显增加[图11(c)]，使得两相流速偏差越来越明显；（2）当气相输入压力较小时，气泡群晶体更倾向于呈现两行（多行）运动，Raven等^[34]报道了相同尺寸的气泡群晶体在一行排布的运动速度小于其处于两行排布时的运动速度，因此当气相压力为100 kPa时气泡群的上下两行排布方式[图11(c)]会提高气泡的运动速度，从而进一步加剧气液两相的流速偏差。

图11 气相输入压力对流动理想性的影响规律Fig.11 Influence of gas injection pressure on flow ideality of the system

最后，还考察了液相黏度对气泡群晶体运动速度和体系流动理想性的影响规律，如图12所示。从图12(a)可知，在液相体积流量和气相输入压力一定时，气泡群晶体的运动速度随着液相黏度的增加而急剧下降。这主要是由于气相体积流量随着液相黏度的增加而成倍的下降[图3(c)]，导致气液两相的总体积流量处于一个很低的水平。即使气泡的真实运动速度大于气液两相的表观平均流速，也依然无法弥补因黏度差而导致的气液两相的总体积流量差异，从而气泡群晶体的运动速度随着黏度的增加而减小。从图12(b)可知，当液相体积流量一定时，体系的流动理想性均随着液相黏度的减小而增加。其原因和上述讨论的气相输入压力对流动理想性的影响规律大致相同，即通道壁面与气泡之间的液体渗流区域大小以及气泡群的排布方式[图12(c)]。但更值得注意的是，液相黏度本身对气泡与通道壁面之间的液体区域流动行为也有着显著的影响，该区域的液体被气泡群晶体带着往前流动的难度随着液相黏度的增加而增加。因此在以上三个影响因素的共同作用下，流动理想性会随着液相黏度的增加而下降。总地来说，通过考察不同参数（通道宽度、液相体积流量、液相黏度和气相输入压力）对气泡群晶体的流动理想性的影响规律，可以得知提高气泡群晶体流动理想性的途径大致可以包括：（1）减小通道壁面与气泡群边界的液体区域；（2）增加气泡群晶体沿着通道宽度方向的排列行数。

图12 液相黏度对流动理想性的影响规律Fig.12 Influence of liquid phase viscosity on flow ideality of the system

气液界面能在气泡群晶体的生成和流动中起着重要的作用^[33]，同时根据上述液相体积流量、气相体积流量、液相黏度、气泡行数（与气泡和通道尺寸相对大小有关）等参数对气泡群晶体流动理想性的影响规律，提出了基于液相Reynolds数（

）、气相Reynolds数（

）、液相毛细管数（

）以及无量纲气泡尺寸（

）的数学模型来描述不同尺寸通道内气泡群晶体的流动理想性，

代表通道的水力学当量直径，

和

分别代表液相和气相在通道内的表观平均流速。气泡直径（

）通过如式（1）的阶梯式T型微通道内气泡体积计算公式得到^[20]，其中W代表气泡生成通道的通道宽度。对300个实验数据点进行最小二乘法拟合，得到了如式（2）的数学预测模型。图13展示了该模型对气泡群晶体流动理想性的预测具有良好的预测效果，预测值偏差在±15%以内。

图13 无量纲气泡群晶体运动速度比较Fig.13 Comparison of the dimensionless bubble velocity of the bubble swarm crystal

（1）

（2）

3 结论

本工作以阶梯式T型微通道作为气泡生成的工具，利用高速摄像机系统性地研究了有序气泡群（气泡群晶体）的生成和流动特性。实验结果表明只有当通道内的气相含量高于液相含量时才能有规整排布的气泡群晶体形成，且整个体系的气相含量对液相体积流量变化的敏感程度随着液相黏度的减小或气相输入压力的增加而逐渐减弱。此外，当气相输入压力较小时，气泡群晶体的运动速度随着液相体积流量的增加而逐渐增加；当气相输入压力较高时，气泡群晶体的运动速度随着液相流量的增加先缓慢下降到最小值然后再逐步上升。气泡群晶体运动速度规律和两相的总体积流量变化规律一致。微气泡群晶体的流动理想性会随着通道宽度的增加、气相输入压力的增加以及液相黏度的减小而逐步提升，最终找到了影响体系流动理想性的两大关键因素且提出了预测流动理想性的无量纲数学模型。本工作丰富了微通道内的流型，以期为阶梯式T型微通道内多相流动力学及反应器设计提供参考。

Formation and flow characteristics of ordered bubble swarm in a step T-junction microchannel

SHENG Lin CHANG YuDENG JianLUO Guangsheng

（State Key Laboratory of Chemical Engineering, Department of Chemical Engineering,Tsinghua University, Beijing 100084, China）

Abstract: The preparation of microbubbles by microfluidic technology has attracted much attention due to its controllable process and wide operating range. In this work, a step T-junction microchannel was chosen as the device for the microbubble generation to study the bubble swarm self-assembly behavior and its flow characteristics. Effects of the liquid volumetric flow rate, liquid viscosity, gas injection pressure, and channel size on the bubble swarm were investigated. The results show that ordered bubble swarm (bubble swarm crystals) can be formed only when the gas phase content in the channel is greater than the liquid phase content, and the bubble swarm crystals can self-assemble into structures with different numbers of rows along the channel width or depth direction in the confined space. Besides, the effects of different operating parameters on the flow behavior of the bubble swarm crystal were explored. The variation rules of the flow velocity of the bubble swarm crystal with the liquid-phase volumetric flow rate are the same as the rules of the gas-liquid two-phase volumetric flow rate. Finally, the strategies to improve the flow ideality of the system are proposed, and a dimensionless model for the prediction of the flow ideality of the bubble swarm crystal is also developed.

Keywords: microchannels；gas-liquid flow；bubble；crystal；hydrodynamics

引用本文：盛林, 昌宇, 邓建, 骆广生. 阶梯式T型微通道内有序气泡群的形成和流动特性研究[J]. 化工学报, 2023, 74(1): 416-427 (SHENG Lin, CHANG Yu, DENG Jian, LUO Guangsheng. Formation and flow characteristics of ordered bubble swarm in a step T-junction microchannel[J]. CIESC Journal, 2023, 74(1): 416-427)

第一作者：盛林（1997—），男，博士研究生，shengl19@mails.tsinghua.edu.cn

通信作者：骆广生（1964—），男，博士，教授，gsluo@tsinghua.edu.cn

END

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气路控制单元	高压氢气发生器	烯烃和炔烃的还原反应 ……
温度控制单元	多路温度在线控制模块	N-、O-去苄基化反应 ……
反应单元	全自动微反应加氢仪	脱卤反应 ……

解决方案

设备构成

反应类型

加料系统

高压输液泵

硝基还原、氢化去硫反应

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气路控制

单元

高压氢气发生器

烯烃和炔烃的还原反应

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