2023-03-17 18:30:48 浙江福立分析仪器股份有限公司
第一作者:刘昌裕
通讯作者:王海兴,孟显
通讯单位:北京航空航天大学,中国科学院力学研究所
论文DOI:10.1088/1361-6595/acb816
关联仪器:GC9790Plus
发表期刊:Plasma Sources Science and Technology (SCI I区 IF 4.124)
原文链接:https://iopscience.iop.org/article/10.1088/1361-6595/acb816
近年来,介质阻挡放电(DBD)作为一种结构灵活、可控性好、可扩展性强的低温等离子体源,在CO2分解中的应用受到了广泛关注。DBD反应器的主要结构特征是一个或两个电极被介质层覆盖,以防止放电从辉光过渡到电弧。当介质间隙之间的电场强度达到击穿阈值时,气体被击穿,形成多个微放电通道。本研究的主要目的是考察不同相对介电常数的介电材料对CO2分解的影响。实验分析了输入功率、气体流量、微放电特性、光谱特性与CO2转化之间的关系。以往研究表明,采用单介质层-金属电极反应器结构有利于放电,可显著提高微放电时的转移电荷。在本研究中,我们分别在双介质层反应器和单介质层金属网电极反应器中进行了CO2分解实验研究,比较了两种反应器的放电和转化性能。
● CO2转化率随着材料相对介电常数的增加而增加,且单介质层-金属网电极反应器的转化率高于双介质层反应器。
● 材料的相对介电常数与材料的电参数特性、光谱特性和CO2转化率有很强的相关性。介质材料的相对介电常数,采用单电介质层-金属网电极电抗器结构,可以增加放电系统的转移电荷,从而导致放电系统发生一系列物理和化学变化,增加电子数密度、激发态数,最终提高CO2的转化率
本文使用福立仪器GC9790Plus气相色谱仪分析二氧化碳分解产物浓度。仪器分析效果很精确,可准确得到气体产物中的二氧化碳、氧气和一氧化碳浓度,结果表明反应器介质材料和几何结构对二氧化碳分解的效果有显著影响。
本研究的主要目的是考察不同相对介电常数的介质材料对CO2分解的影响。为此,搭建了图1所示的实验平台,实验分析了输入功率、微放电特性、光谱特性与CO2转化之间的关系。在本研究中,我们分别在双介质层反应器和单介质层金属网电极反应器中进行了CO2分解实验研究,比较了两种反应器的放电特性和转化性能。
图1 实验系统和DBD反应器示意图
● 介质材料对CO2转化率和能量效率的影响
从图1(a)可以看出,氧化锆和氧化铝对应的双层反应器的CO2转化率高于石英反应器。这表明,在相同的功率条件下,使用高相对介电常数的介质有助于提高DBD反应器中的CO2转化率。从图中可以看出,与相应材料的双介质反应器相比,单介质的CO2转化率大幅提高。图1(b)显示了三种介质材料在不同功率条件下的分解CO2的能量效率。可以看出,CO2的能量效率也与转化率具有相同的趋势,即能量效率随着介质材料相对介电常数的增加而增加,单介反应器的能量效率高于双介质反应器。
图2 不同放电功率介质材料对CO2转化性能的影响 (a)转化率(b)能源效率
● 介质材料对放电特性的影响
从图3中可以发现,低相对介电常数材料的反应器对应的电压峰值要高于高相对介电常数材料反应器对应的电压峰值。单介质层金属网电极反应器放电电压峰值低于双介质层反应器器。其次,电流波形可以被视为与DBD的电容特性相关的正弦位移电流和与CO2本身和介质表面特性相关的大量微放电脉冲的叠加。建立微放电次数、微放电脉冲的转移电荷和寿命与CO2转化率之间的相关性,对于提高反应器性能至关重要。
图3 不同介质材料单双介质反应器的电压电流波形
从图4所示的不同介质材料DBD反应器的传输电荷量对比可以看出,转移电荷随着放电功率的增加而增加。在相同的输入功率条件下,相对介电常数较高的材料对应的DBD反应器器具有较高的转移电荷。与双介质反应器相比,单介质反应器的传输电荷量显著增加,表明单介质结构对微放电过程有较大的影响,放电过程中的电荷转移大大增强。结合图2可以看出,采用这种结构可以提高CO2的转化率。
图4 不同介质材料DBD反应器单周期传输电荷量随放电功率的变化
● 介质材料对光谱特性的影响
图5 双介质层反应器和单介质层反应器中CO2放电的发射光谱
实验结果表明介质的相对介电常数与材料的特性、光谱特性和CO2转化率有很强的相关性。增加反应器中电介质材料的相对介电常数,采用单电介质层-金属网电极反应器结构,可以增加放电系统的转移电荷量,从而导致放电系统发生一系列物理和化学变化,增加了电子数密度、激发态数,最终提高CO2的转化率。
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