《AFM》:一种复合固体电解质可用于高性能全固态电池!

2022-11-20 01:56:06, 材料科学与工程


自1991年开始商业化以来,锂离子电池得到了不断的发展,成为现代生活中不可或缺的一部分。LIBs在便携设备、电动工具、手表、无人机、电动汽车甚至卫星等各种应用中都起着至关重要的作用。最近的研究主要集中在如何通过以较低的成本赋予LIBs更高的能量密度和更长的循环寿命来提高LIBs的质量。全固态锂电池(ASSLB)被认为是取代传统液体电解液电池的合适候选者。但此类电池工作温度范围窄、离子导电性低、长期稳定性差、生产工艺复杂,限制了其应用。

来自韩国顺天乡大学和浦项国立大学的学者介绍了一种简单的方法结合了过去几年研究的所有潜在的候选电池,包括聚氧乙烷(PEO)、Li7La3Zr2O12(LLZO)、丁二腈(SN)和锂盐(LiTFSI),以解决ASSLB的局限性。采用改进的Sol-Gel Pechini法低温合成了Al3+和Nb5+共掺的LLZO(NaL)。NaL和SN在改善可在室温下运行的固体聚合物电解质的性能方面发挥了关键作用。在室温下,聚氧化乙烯/LiTFSI-SN-NAL(PLSNAL)具有3.09×104S cm1的高离子电导率和0.75的锂离子迁移数。结合LiFePO4和PLS-NAL的ASSLB在室温和45℃下都具有良好的循环稳定性,200次循环后的高容量保持率为≈90%,循环寿命高达400次。相关文章以“Nb/Al co-doped Li7La3Zr2O12 Composite Solid Electrolyte for High-Performance All-Solid-State Batteries”标题发表在Advanced Functional Materials。

论文链接:

https://doi.org/10.1002/adfm.202207874


图1.a)合成NAL的X射线衍射图;b,c)用不同放大倍数的扫描电子显微镜捕捉到NAL的形貌;EDX所有主要元素图分别显示了NAL中各组分的分布,包括O,Zr,La,Nb,Al

图2 a),不同NAL添加百分比下的固体聚合物电解质的离子电导率图。b)室温下所有CPEs的离子电导率图。c-h) Zr、Al、Nb、S、F分别进入固体聚合物电解质的形态和分布情况。g) PLS和i) NAL、LiTFSI、PEO、PL、PLS和PLS–10NAL的FTIR。i)固体聚合物电解质的照片

图3.a) NAL、LiTFSI、PEO、PL、PLS、PLS – 10NAL的FT-IR。b,c)在PLS和PLS - 10NAL复合电解质中c = N和c-N;d,e) PLS和PLS - 10nal的XPS F1s;f,g) PLS和PLS - 10NAL的XPS C1s

图4.复合聚合物电解质的电化学性能,a)在RT、45o和60o不同温度下Li|PLS - NAL|SS非对称电池的线性扫描电压(LSV);b)施加10 mV的小直流电压后的时安培电流-时间曲线,c)对称电池Li|PLS - NAL|Li在直流极化前后的Nyquist图;d)电解质的电化学特性,a) Li|PLS - NAL|Li对称电池在0.05、0.1和0.2 mA cm-2处的循环电压曲线。

图 5.LiFePO4集成 PLS – NAL 的全固态电池的性能:a) 室温下电流密度为 0.2、0.5、1 和 2 C 在45 ℃时的速率能力。b) LFP | PLS-NAL |Li电池在不同的电流密度下的充放电曲线。c)PLS和PLS–NAL之间的长期循环进行比较。d)PLS和PLS – NAL的充放电曲线、e)电池的长循环寿命。f)第100和第200个周期后的充放电曲线。

图 6.固态锂电池采用复合固体聚合物PLS-10NAL电解质:a)操作成功与LED灯切割前,b)切割成2件后,c)切割成3件后的表现。

综上所述,本研究采用改进的sol-gel Pechini法合成了一种先进的共掺杂LLZO,并通过X射线衍射仪和X射线光电子能谱分析证实了双共掺杂立方石榴石的成功制备。利用该石榴石制备了PEO-NAL-LiTFSI-SN复合材料,与PEO-LiTFSI-SN基聚合物电解质相比,其具有显著提高的离子电导率。不同NAL含量的CPE具有最高的室温离子电导率(3.0 9×104S cm1)和最低的电导率(Ea)。NAL粒子的加入增加了锂离子的导电性,缩短了锂离子在聚合物电解质中的路径。由LiFePO4和PLS-10NAL组成的锂电池不仅在室温下表现出良好的电化学性能,而且在45℃下的初始比容量分别达到152.3 mA h g1和129.9 mA h g1,循环200次后容量保持率为≈90%。倍率性能测试结果表明,基于PEO-NAL-LiTFSI-SN的CPE具有较高的离子电导率和较低的界面电阻,可以替代传统锂离子电池中的液体电解液。这项工作主要集中在制作固态锂电池的集成结构上,这将是未来高性能室温全固态电池的研究方向。(文:SSC)


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