2022-11-08 08:31:06, HORIBA HORIBA科学仪器事业部
编辑:Joanna
近期二维铁电材料所具有的面内或面外铁电性已在实验中得到了证实,为开发原子尺度的功能电子器件提供了机遇。然而要实现二维铁电材料的器件化应用,关键步骤在于如何有效地进行铁电极化及铁电畴结构的大规模均匀调控。但现阶段在二维材料极限厚度下利用外电场进行铁电畴工程的方法,不可避免地导致大的漏电流甚至材料击穿等问题。
实验思路
对铁电极化进行挠曲电调控的关键在于施加足够大的应变梯度,而应变梯度往往与材料的维度和尺寸成反比。得益于二维层状铁电材料所具有的良好柔性,研究团队通过在衬底应力工程在少层CulnP2S6中引入了高曲率的形变,从而实现了巨大的局域应变梯度(~106 m-1)。
图1二维CulnP2S6中大尺度铁电畴的人工构建。
(a)周期性衬底应力工程流程示意图。
(b)大尺寸波纹状二维CulnP2S6的光学图片,插图为选区PFM相位图。
在微观上, CulnP2S6中挠曲电效应调控电极化的行为可以使用不对称的畸变Landau-Ginzburg-Devonshire(LGD)双势阱模型进行解释。基于第一性原理计算,研究团队得到了CulnP2S6的势能分布图,发现在平坦CulnP2S6的势能分布图中,对Cu+离子的面外方向迁移而言具有对称的双势阱,电极化具有简并的基态。
在弯曲的CulnP2S6中,引入的应变梯度打破了这一双势阱结构的对称性,从而实现电极化的选择性调控。为了进一步理解弯曲应变对Cu+离子极化位移的调控,研究者还对比了相同波纹结构CulnP2S6中条纹畴和非条纹畴的总能。根据计算结果,条纹畴的相对稳定性随着波纹CulnP2S6曲率的增加而提高。
图2 基于第一性原理计算获得的双势阱结构的势能曲线。
(a)弯曲的CulnP2S6具有不对称势能分布图。
(b)平整的CulnP2S6具有对称势能分布图。
研究团队通过衬底应力工程,在二维CulnP2S6中成功地引入了巨大的应变梯度,在无外电场条件下,利用挠曲电效应实现了体系中铁电极化状态的调控,并演示了大尺度上人工铁电条纹畴的构筑。结合第一性原理计算,他们通过不对称的畸变LGD双阱模型揭示了二维CulnP2S6中挠曲电效应调控铁电极化的内在机制。
仪器使用评价
拉曼光谱仪配置了100倍的物镜,使用功率为150μW 的532nm激光,研究中主要用于验证CulnP2S6的晶格结构。这款拉曼光谱仪的高光谱分辨率和超快速共焦成像功能,可以帮助我们确认所使用的CulnP2S6样品的拉曼特征模式与单晶CulnP2S6完全一致。
另一方面我们使用原子力显微镜在近共振增强模式下对CulnP2S6的铁电畴进行PFM测量。在针尖-样品的谐振频率(~270kHz)下,用1V的交流电压驱动镀有Pt/Ir的软针尖。
在本研究中需要进行PFM测量的CulnP2S6样品在波纹PDMS衬底上,由于衬底具有较大的柔性,且CulnP2S6的条纹畴周期较小,因此需要精确度和稳定性都比较高的测量仪器。
SmartSPM 1000原子力显微镜不仅操作简便、有多种测量模式,还可以实现高分辨率的扫描,帮助我们在微观尺度上观察到CulnP2S6的条纹畴,证明我们在无外场条件下成功构建大尺度均匀的人工铁电畴。同时其独有的PFM-Top Mode减少了针尖与样品接触的时间,从而降低了针尖对样品破坏的风险。
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