中国东部大气气态芳烃的移动观测

2022-10-14 16:46:52, TOFWERK中国 TOFWERK中国-南京拓服工坊



走航 Vocus PTR-TOF



中国东部大气气态芳烃的移动观测




简介




芳香烃(AHs)一般指分子中含有苯环的化合物,包括单环芳烃(MAHs)和多环芳烃(PAHs)两大类。大多数芳香烃都具有毒性,短期高浓度吸入会使人不适,长时间吸入还会诱发人体心脑血管疾病,同时芳香烃还是对流层臭氧 (O3)和二次有机气溶胶 (SOA) 的重要前体物,因此对于大气芳香烃的监测,一直受到政府和学术工作者的广泛关注。传统的气态芳香烃检测方式为离线测量,即现场苏玛罐采样之后进行实验室预处理与GC-MS分离检测,样品的处理方式不仅费时费力,还增加了数据的不确定性。而质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF)通过使用质子转移反应与飞行时间质谱结合的技术,可以直接对大气挥发性有机物(VOCs)进行实时检测,该检测技术凭借高时间分辨率、高灵敏度、物种全谱检测、气体直接进样等特点,被越来越多地应用到大气气态芳香烃检测中。





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走航PTR-TOF



2019秋季,作为中国进口博览会空气质量保障任务的一部分,车载Vocus PTR-TOF在长三角地区开展了大量的VOCs走航工作。此次观测关于有机胺的部分,在本公众号的推送《长三角城市群大气有机胺走航观测-非农业排放在城市大气占主导地位》有简单介绍。关于芳香烃的部分,上海环境科学研究院王红丽老师的科研团队进行了深入解读,其结果题为《Atmospheric gaseous aromatic hydrocarbons in eastern China based on mobile measurements: Spatial distribution, secondary formation potential and source apportionment》的文章近日发表在《Journal of Environmental Sciences》杂志上。另外,想要了解不同厂商仪器在VOCs走航过程中的结果比对,在本公众号推送《为走航而生!---高质量分辨率PTR-TOFMS在走航应用中的若干知识点》、《秒级响应PTR-TOF质谱法为工业园区预警管控和源解析提供新思路》、《上海某石化工业区VOCs走航比对结果》等文中也有相关介绍。


此次大气VOCs走航观测覆盖了中国东部的多个城市城区及常用高速网络干道,包括上海(SH)、嘉兴(JX)、苏州(SZ)、无锡(WX)、台州(TZ)和南通(NT)等,本次走航使用的仪器是Tofwerk AG生产的Vocus S PTR-TOF, 走航中数据采样频率为1s/全谱,以H3O+(水合氢离子)作为试剂离子,一般VOCs物种在仪器的检测下限为单 pptv级别。基于该仪器的高质量分辨率,在有芳香烃峰信号的鉴别时可以有效排除干扰,同时也利用标气气瓶对相关芳香烃物种进行了灵敏度校准。走航时期排除不同城市气象因素的影响,各城市AHs对苯归一化后的浓度水平分布如下图:

图1 (a)中国东部地区AHs相对于苯的浓度分布图(b)各个城市AHs相对于苯的浓度水平,以及每个AH成分、臭氧和二次有机气溶胶形成潜力的贡献。(版权归《Journal of Environmental Sciences》杂志所有





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结果与讨论



中国东部AHs的浓度范围为0.6~370.6 μg/m3,平均浓度为61.2±59.8 μg/m3。平均MAHs浓度为56.0±57.2 μg/m3,占总AHs浓度的91%,约为检测到的PAHs 浓度(5.2±4.1 μg/m3)的10倍。


污染物的相对浓度呈现出空间变化。MAHs在长三角以南相对浓度较高,PAHs在长三角以北相对浓度较高。C8芳烃(34%)、甲苯(21%)和苯(13%)、是华东地区三种主要的AH物种。检测到的PAHs主要由Nap(32%)、Dihydro Nap(22%)和 M Nap(14%)组成。甲苯和C8芳烃是华东地区本地臭氧形成潜力(OFP)的主要,在二次有机气溶胶形成潜力(SOAP)中也起到主导作用。值得注意的是,PAHs浓度约为个AHs的9%,但对SOAP的贡献率为23%,由此可见PAHs 是SOA的关键前体。


2019年华东地区检测到的PAHs排放量估计为105.0 Gg。


正交矩阵因子分解法(PMF)解析华东地区AHs来源主要是工业过程(44%)、溶剂使用(21%)和汽车尾气(19%)。AHs来源存在空间差异,对于MAHs,长三角南部燃煤源较低,汽车尾气源较高。对于PAHs,汽车尾气排放源在长三角南部较高,在北部较低。





参考文献



https://doi.org/10.1016/j.jes.2022.08.006



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