陕科大陈庆彩副教授团队ES&T：西安市水溶性PM的氧化潜能与发色团物质的关联|前沿用户动态

本文授权转载自公众号 Environmental Advances

原作者：陈庆彩副教授团队

编辑：一林

作者：陈庆彩

通讯作者：陈庆彩

通讯单位：陕西科技大学环境科学与工程学院、圣路易斯大学地球与大气科学系、自然资源部岩浆作用成矿与找矿重点实验室、中国地质调查局西安地质调查中心、中国科学院地球环境研究所，气溶胶化学与物理重点实验室，黄土与第四纪地质国家重点实验室

论文DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.

 图文摘要 

 成果简介 近日，陕西科技大学大气团队在Environmental Science & Technology上发表了题为“Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5 over Xi'an, China”的研究论文（DOI:10.1021/acs.est.9b01976），探究了水溶性PM的氧化潜能（OP）与发色团（chromophoric）物质的关联。研究人员基于因子分析方法分析了水溶性PM中的吸光物质与发色团物质和二硫苏糖醇（DTT）活性之间的关联，提出了吸光物质中具有较大的吸光波长和荧光发射波长的特殊发色团物质贡献了绝大多数DTT活性，这些特征揭示了DTT活性有机物质应该是那些含有较大共轭电子的物质。这个发现将有助于较好的诠释和理解有机气溶胶氧化活性的产生机制，并且提供了一个基于有机气溶胶的光学性质预测它们的氧化潜能的思路。 全文速览 本研究分析了2017年西安市春、夏、秋、冬四季PM2.5中水溶性有机物的DTT活性，以及吸光特性（UV−Vis 光谱）和荧光特征（EEM光谱）。利用因子分析方法对耦合DTT活性的UV−Vis 光谱和EEM光谱数据进行解析，进而得到了不同类型发色团物质对DTT消耗速率的相对贡献。 引言 氧化潜能是目前普遍接受的气溶胶对人体健康造成危害的重要诱因和评价指标。二硫苏糖醇是一种广泛用于非细胞的方法测定氧化活性，它模拟细胞还原剂如NADPH的氧化，通过DTT的消耗速率评估大气PM的氧化潜能。已经有研究表明棕碳（BrC）和DTT活性有显著正相关关系，但是目前还没有研究从光学性质角度深入探讨过BrC和氧化潜能之间的内在的关系。为此，本研究深入调查了水溶性PM中吸光物质DTT活性的主要贡献物质，探讨了气溶胶光学性质与DTT消耗之间的内在联系。 图文导读 

西安市与其他地区的DTT活性

Figure 1. DTT consumption rates of the water-soluble substances in PM2.5 over Xi'an in the spring, summer, autumn and winter seasons of 2017. (a) DTTv consumption rate per unit atmospheric volume. (b) DTTm consumption rate per unit WSOC. (c) DTT consumption rates for Xi'an, Beijing, Shanghai, Jinzhou, Tianjin, Yantai, Hangzhou, Atlanta, Indo-Gangetic Plain, Lecce, the Northern Italian Alpine Region, and the Netherlands. The error bars in the figure represent the standard deviation. Copyright 2019, American Chemical Society. 

2017年西安市的DTT消耗速率的四季变化规律，以及西安市与国内外其他地区的DTT消耗速率的比较。

水溶性PM的光学性质

Figure 2. Annual average absorption spectra (a) and EEM spectra (b) of the water-soluble substances in the PM2.5 samples. (c) Four season absorbance (Abs365, Mm-1) and TFV (RU-nm2·mL/m3). (d) Mass absorption coefficient (MAC365, m2/g) and FV by the WSOC concentration (NFV, RU-nm2/[mg/L OC]). (a) Shaded area in the figure represents the standard deviation, and the error bars in (c) and (d) represent the standard deviations of Abs365 and TFV for the four season samples, respectively.Copyright 2019, American Chemical Society.

采用EEM光谱检测西安市2017年水溶性PM样品，经分析得到全年样品的波长依赖指数，发色团类型以及四季的吸光度和荧光体积的变化规律。

不同BrC与发色团类型对DTT活性的相对贡献

Figure 3. (a) Three-factor BrC optical absorption spectra analyzed by the NMF model. (b) Relative percentage of light absorption of the three types of BrC at 365 nm. (c) Percentage of relative contributions of the three types of BrC to the DTTv activity. (d) EEM profiles of the chromophores derived from the PARAFAC model for the WSOM of the PM2.5 samples. (e) TFVs of the different chromophores in the spring, summer, autumn and winter of 2017. (f) Relative contributions of the different chromophores to the total fluorescent signal. (g) Relative contributions of the different chromophores to the DTTv activity. Copyright 2019, American Chemical Society.

采用因子分析方法鉴定出3种类型BrC和8种发色团，同时耦合DTT活性数据，得到不同类型的BrC和发色团对DTT活性的相对贡献。结果发现BrC3和C7发色团对DTT活性的相对贡献高，且根据BrC和发色团C7的吸光光谱和荧光光谱发现，BrC3和C7具有明显的区别于其它发色团物质的特征：

它们分别具有较大的吸光波长(λmax = 475 nm)和荧光发射波长(λmax = 462 nm)，这些特征揭示了DTT活性有机物质应该是那些含有较大共轭电子的物质。

 小结 

该工作重点揭示了水溶性PM的光学特性与DTT活性的关系。在水溶性PM的吸光物质中主要是具有较大的吸收波长和荧光发射波长的物质消耗了DTT，这类物质一般是含有较大共轭电子的物质。

这项工作从光学性质上加深了对DTT活性的理解，这个发现将有助于较好的诠释和有理解机气溶胶氧化活性产生机制，并且基于它们的光学性质提供了一个预测有机气溶胶氧化潜能的思路。

 课题组介绍 

陈庆彩，山东人，博士，副教授，博士生生导师。毕业于日本名古屋大学，取得理学博士学位。陕西省“百人计划”青年项目入选者，陕西科技大学大气污染控制团队负责人，名古屋大学特邀教员，日本大气化学学会会员，ES&T、JHM、J CLEAN PROD等环境领域权威期刊审稿人。已在环境领域权威期刊ES&T和ENVIRON INT上发表8篇，其它学术论文20余篇。主持3项国家和省级自然科学基金，参与其它国内外基金十余项。

个人主页：

https://hj.sust.edu.cn/info/1015/1394.htm

团队成员及其研究方向

Notes: Permissions forreuse of all Figures have been obtained from the original publisher. Copyright 2019, American Chemical Society.

参考文献: Q. Chen, M. Wang,Y. Wang, L. Zhang, Y. Li,Y. Han,Oxidative potential of water-soluble matter associated with chromophoric substances in PM2.5 over Xi'an, China, Environ. Sci. Technol. 2019. DOI: 10.1021/acs.est.9b01976.

文章链接: 

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b01976

本研究采用的是HORIBA Aqualog荧光光谱仪，如需了解该研究中关于Aqualog的详细应用介绍，欢迎点击左下角“阅读原文”留言，我们的技术专家会尽快联系您进行答疑解惑。>>>> 免责说明

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