通过变压吸附分离CO2的大环多孔分子晶体

背景: 开发高性能的二氧化碳捕集系统对诸如烟气处理和天然气升级等可持续发展的技术至关重要。基于吸附的气体分离是节能的方法之一，变压吸附依赖于多孔吸附材料。除了多孔材料的吸附性能外，还应考虑其长期稳定性，易加工性和可加工性以及环境友好性。

    目前的吸附剂可能会受到CO2与骨架相互作用弱，耐水性低或耗能的再生的困扰。因此，大部分材料不适合使用变压吸附（PSA）方法从工业气体中捕获CO2。尽管已经将多种多孔材料（沸石，活性炭和金属有机骨架）用于气体分离，但从未报道使用未经工程改造和合成后修饰的固有多孔分子晶体。基于大环乙酸环四苯偶姻乙酸酯的多孔分子结晶表现出优异的CO2 / N2和CO2 / CH4分离性能，同时兼具动力学和热力学作用。至关重要的是，它在变压吸附过程中显示出很高的结构和性能稳定性，这使其成为从烟气，天然气和其他相关应用中选择性捕获CO2的非常有希望的吸附剂。这项研究揭示了使用新型结晶有机多孔材料进行实际气体分离的潜力。

    台湾成功大学和美国休斯顿大学的合作研究通过紧密堆积大环乙酸乙酸环四苯酯组装而成的多孔分子晶体（PMC）是一种有效的选择性二氧化碳捕集吸附剂。 PMC及其酯C = O基团的7.1X 7.1Å方孔在提高其与CO2分子的亲和力方面起着重要作用。在热力学上，大环的苯壁在低压下通过ΠΠ键相互作用强烈促进了CO2的吸附。此外，指向方通道内侧的极性羰基基团将孔的尺寸减小到5.0×5.0Å方格，从而为捕获CO2提供了动力学选择性。 PMC在真空和各种气体吸附条件下具有耐水性和高结构稳定性，这在表征多孔有机分子中很少见。在混合气体穿透实验中，晶体表现出有效的CO2 / N2和CO2 / CH4分离效果。最重要的是，适度的吸附物-吸附剂相互作用使PMC易于再生，因此可应用于变压吸附（PSA）过程。获得的洗脱的N2和CH4分别具有超过99.9％和99.8％的纯度，并且分离性能在30个循环中稳定。加上其易于合成，这些特性使乙酸环四苯甲酸酯成为从烟气和天然气中分离出CO2的有前途的吸附剂。

  晶体表征使用了L&C 公司提供的PSA300LC 提供穿透曲线测定和吸附/脱附循环曲线

    文章发表在ChemRxiv预印本平台

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