成功实现单线态氧高产率：川大做了这件事 |前沿用户报道

供稿：伍仕鸿

 编辑：Joanna

¹O₂（单线态氧）凭借自身极高的活性和氧化性，在污水处理、光氧化催化和光动力治疗等应用领域，可谓风生水起。利用¹O₂杀死肿瘤细胞是光动力治疗的核心原理，这方面技术也一直在更新。遗憾的是¹O₂的产率并不高，这多少限制了它的持续发展。那么是什么制约了¹O₂产率呢？

光敏剂！

由于¹O₂主要由光敏剂光敏化后产生，因此过去几十年，科学家们便一直把焦点放在开发多种光敏剂上，希望通过改善光敏剂的性质来提升¹O₂的产率，并开发出了有机染料、金属有机配合物和新型金属纳米粒子等一系列光敏剂。然而客观地说，这些光敏剂或多或少都存在一些不足，效果不甚理想。

近期，四川大学吴鹏教授团队与加拿大Waterloo大学刘珏文教授团队合作，改变思路，聚焦于¹O₂产生的光物理和光化学过程，通过镧系金属离子添加，助力提升光敏剂1O2产率。那么效果如何呢？

镧系离子助力，轻松实现1O2高产率

另辟蹊径，能否柳暗花明？

该合作团队另辟蹊径，思路巧妙。他们在光敏剂溶液中引入镧系金属离子（Ln3+），该过程不需要任何复杂的化学修饰或合成。就是这样一个看似简单却未曾有人想过的操作，使得1O2的产率得以轻松提升（如图2所示），着实是柳暗花明，让人惊喜。

图1 实验过程  将镧系金属离子（Ln）与光敏剂

（C-dots/RB等）进行混合，以促进¹O₂产率

图2  光敏剂C-dots在纯净及分别加入镧系金属离子

Ce³⁺和Eu³⁺的情况下¹O₂磷光发射光谱，可以看出加入

Ce³⁺&Eu³⁺后¹O₂产量明显增加，且Ce³⁺提升效果更明显

乘胜追击，收获颇丰

虽然取得了令人振奋的研究成果，但研究到此还未结束。该合作团队又乘胜追击，进一步研究了不同类型镧系金属离子与光敏剂混合后，对提升1O2产率的影响，并取得了不少收获。

 基于TMB反应，多维追踪实验效果

在了解这些研究发现之前，我们先简单了解一个概念——TMB。

TMB是氧化反应的常用底物，原本无色的TMB在1O2作用下可产生蓝色的氧化产物。这样便可以推断，如果TMB发生变色，说明有1O2产生；且颜色变得越蓝，说明1O2含量越高。

该研究团队就是利用TMB反应来追踪光敏化实验效果，确认不同类型镧系金属离子与光敏剂混合，以及不同类型光敏剂加入镧系离子后后，对提升1O2产率的影响。

现在我们再来看看他们具体究竟有哪些研究发现吧。

1) Ce³⁺、Eu³⁺更有利于提升¹O₂产率，其他镧系离子效果次之

不同类型的镧系金属离子对¹O₂产率也有很大影响，其中Ce³⁺、Eu³⁺的加入对光敏化效果好，¹O₂产率明显高于其他镧系金属离子（如图3）。

图3  加入不同类型Ln³⁺后TMB氧化效果

2) 不同类型光敏剂加入镧系离子后，提升1O2产率影响不同

根据荧光、磷光和金属结合的特性，该团队将光敏剂分为4类。这4类光敏剂，在加入镧系离子后，¹O₂产率提升的情况也不尽相同（如图4）。

图4  不同类型光敏剂加入镧系离子后TMB氧化结果

1类、2类加入Ce³⁺后TMB氧化变蓝，

且1类颜色更深，表示¹O₂产率更高

光谱表征助力科学研究

在该工作中大量重要的光谱表征是通过Fluoromax和FluoroLog系列荧光光谱仪实现。利用Fluoromax和FluoroLog系列荧光光谱仪高灵敏（SNR16000：1）和超宽检测范围（200-1700nm可选）的特点，确保了实验结果的准确性；

此外，FluoroLog系列光谱仪功能齐全，可同时实现荧光、寿命和时间分辨光谱等的测试功能，使检测更加简单方便，大幅度提高了工作效率。

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四川大学与waterloo大学的这项合作研究，不需要使用任何复杂化学修饰或合成，仅依靠镧系离子和光敏剂的简单混合，就提升了¹O₂的产率，开辟出了一种新方法，相比于寻找新光敏剂还更加简单高效，值得点赞 ！

此外这项工作也为提高¹O₂产率带来新思路，为其将来的持续发展带来了新的转机。相信今后会有更多高效易操作的方法被发现，我们拭目以待吧。

目前这项工作发表在ACS Nano，对技术感兴趣的同学可以自行前往查询哦。

文章作者 &论文直达

文章作者：Zhang,J.; Wu, S.; Lu, X.; Wu, P^*.;Liu, J^*.

题目&杂志：Lanthanide-BoostedSinglet Oxygen from Diverse Photosensitizers along with PotentPhotocatalytic Oxidation

ACS Nano 2019,13, 14152-14161.

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